层次化炭材料兼具纳米炭和层次化材料的优点，在能源储存、吸附分离和催化等领域有着良好的应用前景，是材料学科的热门研究领域。随着纳米科学与技术的深入发展，人们对层次化炭材料的性能提出了更高要求。有鉴于结构创新是材料性能和应用能否取得突破的关键所在，本课题围绕孔结构层次化、骨架层次化以及孔结构/骨架结构双重层次化的创新构筑这三方面，设计制备了系列新型层次化炭材料，研究了所得新材料的结构调控规律及其纳米结构与电化学性能和吸附性能的关联性。所取得的研究成果如下:　　1.具有空心腔-有序中孔壳的新型层次孔结构　　空心聚合物及其空心炭纳米球在环境、能源、催化和生物医药等众多领域引起了广泛的关注。然而，空心聚合物和炭纳米球正面临着亟待解决的难题，那就是纳米壳层内部孔道排列杂乱无章，限制了该类材料的性能提升和应用拓展。我们提出一种“反应性界面诱导自组装”的新思路，率先发展了一类具有空心腔-有序中孔壳层的新型层次孔聚合物和炭纳米球。我们设计合成出表面含醛基官能团的新颖反应性SiO2纳米球作为空心核模板剂，利用其表面醛基可与甲阶酚醛树脂的酚基原位反应形成共价键的特点，极大地增强了壳层前驱体和空心核模板剂的相互作用力，由此实现了甲阶酚醛树脂与嵌段共聚物在SiO2纳米球表面的高度有序自组装，从而合成出具有有序中孔壳层结构的空心聚合物和炭纳米球。由于具有独特的有序中孔壳层及其包围而成的球状空心腔纳米结构，这类全新的层次孔聚合物和炭纳米球具有优异的有机蒸汽吸附性能和超电容特性。　　2.富氮有序中孔炭/SiO2纳米层次化骨架　　纳米结构SiO2被认为是一种极具发展潜力的锂离子电池负极材料，但该类电极材料导电率低，且充放电过程中易发生体积膨胀而引起粉化，严重制约了它们在高性能锂离子电池的应用。构建均一、合理的碳/SiO2界面结构是解决这一问题的重要途径。本文利用碳源-软模板剂-硅源自组装法制备了具有二维六方有序中孔结构的富氮炭/SiO2纳米复合材料，所得新材料具有独特的“钢筋(SiO2网络)-混凝土（碳组分及含氮官能团）”层次化骨架、均一分布的中孔孔径以及丰富的含氮官能团等特性。电化学测试发现，该电极材料具有优异的储锂容量和倍率性能。例如，其首次放电容量达到3900mAh/g;即使在200mA/g较快的充放电速率下，经100次循环后，其库伦效率稳定在90％以上，容量稳定保持在～650mAh/g。　　3.具有异质微孔碳纳米管网络单元的三维层次孔结构　　网络单元是设计三维层次孔炭材料的核心要素。然而，目前网络单元的形貌单一（一般是纳米球），且通常是均相的无定形碳骨架，缺乏层次化设计，非常不利于该类材料的发展。我们围绕网络单元的创新构建，通过表面引发-原子转移自由基聚合制备碳纳米管@聚苯乙烯刷作为构筑单元，利用聚苯乙烯分子链在构筑单元内和单元间发生羰基交联，合成出一类全新的具有异质微孔碳纳米管网络单元的三维层次化炭材料。所得层次化炭材料不仅可发挥层次孔结构三维连通孔道固有的优异传质性能，又能利用所形成异质结构中碳纳米管的导电网络和微孔碳壳层而分别极大提高材料的导电性与储电容量，由此显著改善了材料在电化学充放电过程中的电荷存储容量和倍率性能，在水系、有机系以及柔性全固态超级电容器领域中显示出良好的应用前景。