【摘 要】
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近年来,水体频发的富营养化现象不仅使供水水质下降,还会导致蓝藻成为水中的优势物种而过度繁殖形成水华。同时,蓝藻会向水中释放有毒有害的藻毒素,如神经毒素2,4-二氨基丁酸（2,4-Diaminobutyric acid,DAB）,明显存在影响人类健康的风险。然而,水处理中的常规工艺难以有效去除DAB,致使水中残留的DAB与消毒工艺中的消毒剂反应,生成各种消毒副产物（Disinfection by-p
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近年来,水体频发的富营养化现象不仅使供水水质下降,还会导致蓝藻成为水中的优势物种而过度繁殖形成水华。同时,蓝藻会向水中释放有毒有害的藻毒素,如神经毒素2,4-二氨基丁酸（2,4-Diaminobutyric acid,DAB）,明显存在影响人类健康的风险。然而,水处理中的常规工艺难以有效去除DAB,致使水中残留的DAB与消毒工艺中的消毒剂反应,生成各种消毒副产物（Disinfection by-products,DBPs）,残留的DAB还可能通过饮用水直接进入人体,严重威胁饮用水水质安全,危害人体健康。因此,寻找可靠、有效的控制和去除DAB及其生成的DBPs的水处理工艺具有重要的现实意义。本研究分析比较了DAB氯/氯胺化消毒在不同影响因素下生成DBPs的情况,及DAB氯/氯胺化消毒生成DBPs的机理。实验结果表明,DAB在氯/氯胺化消毒后主要生成了三氯甲烷（Trichlormethane,TCM）、三氯乙酸（Trichloroacetic acid,TCAA）、二氯乙酸（Dichloroacetic acid,DCAA）和二氯乙腈（Dichloroacetonitrile,DCAN）,其中DCAA的生成量最高,且氯胺化DBPs的生成量远低于氯化,而氯化生成的DBPs均处于较高的浓度水平,对饮用水安全具有较高威胁。除DCAN外,DBPs的生成量均呈现随消毒剂投量增加而增加的趋势。碱性条件对氯/氯胺化生成TCM的影响有所不同,但同时抑制氯/氯胺化生成DCAN。溴离子（Br-）和碘离子（I-）的存在,使DAB氯/氯胺化消毒生成了毒性更高的溴代三卤甲烷（Bromine-trihalomethanes,Br-THMs）和碘代三卤甲烷（Iodo-trihalomethanes,I-THMs）,且在相同浓度的Br-/I-下,DAB在氯胺化消毒后表现出更高的Br-THMs和I-THMs转化率。DAB氯/氯胺化均经过氯代、脱羧、水解等反应生成三氯乙醛,进而反应生成TCM。在一系列氯/氯胺化反应过程中,DAB的α、γ氨基均可能是形成DCAN的重要基团,而氯胺化过程中DCAN的氮（N）还可能来源于氯胺（NH2Cl）。DAB经过氯/氯胺化,均先形成具有氰基的中间产物,随后进一步反应形成酰胺结构,进而水解生成羧酸,最终生成DCAA,而氯化生成的DCAA部分来自DCAN的水解。同时,TCAA均由DCAA进一步氯/氯胺化经氯代反应产生。随后,对二氧化氯（ClO2）氧化降解DAB进行研究,并联合氯/氯胺化消毒进行后续处理,考察ClO2预氧化对DAB及氨基酸后续生成DBPs的影响。通过实验确定,ClO2对DAB的降解效率高于次氯酸钠（Na ClO）、高锰酸钾（KMn O4）和NH2Cl,且ClO2可在短时间内快速氧化降解DAB,去除率也随ClO2投量的增加而增加。基于鲁米诺模型,推测ClO2溶液加入瞬间即形成DAB-ClO2加合物,完成富电子氮原子到ClO2的单电子转移,而后进一步反应形成随后的氧化产物,从而导致DAB浓度的迅速下降。同时,ClO2预氧化能大幅降低DAB后续氯/氯胺化消毒生成的DBPs,仅氯胺化时TCM和DCAN稍有上升。在氯/氯胺化消毒前增加ClO2预氧化,也有效降低了同一Br-浓度水平下Br-THMs的浓度水平,且Br-浓度越高,还原率越高,但氯胺化后Br-THMs的转化率有所上升。当水中存在I-时,ClO2预氧化处理有效控制了后续氯/氯胺化消毒副产物I-THMs的生成。此外,β-N-甲氨基-L-丙氨酸（β-N-methylamino-L-alanine,BMAA）、丙氨酸和亮氨酸单独氯/氯胺化消毒生成的DBPs在总体上均少于DAB,且进行ClO2预处理,能有效降低几种氨基酸后续氯/氯胺化DBPs的生成量。本文研究得出,采用ClO2预氧化可以有效去除水体中的DAB并大幅降低其后续DBPs的生成量,在理论基础上为实际中应对水华爆发提供了重要依据,在确保饮用水安全性方面有重要意义。
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