在国家自然科学基金委员会-中国工程物理研究院联合基金资助项目“沥青铀矿的物理化学稳定域与固铀能力”(批准编号:11176030)的资助下，提出一种新的处理含铀废液的思路与方法-自然结晶法，即把沥青铀矿作为模板载体，通过调节废液的物化环境，使废液中的铀离子与氧结合，形成沥青铀矿的结晶而固化放射性铀元素，从而去除废液中的铀离子达到净化水体的目的。本课题利用该思路进行了不同物理化学条件下的含铀废液的去铀实验与研究，其主要成果如下:　　1、去铀实验研究表明，在硝酸铀酰体系中酸性环境有利于沥青铀矿的形成;温度越高，还原性越强，合成出沥青铀矿的量越多，去铀率越高，去铀速度越快。当反应条件为“T=60℃、pH=3、Eh=+60.1mV”和“T=85℃、pH=3、Eh=+61.1mV”，体系分别反应16h和1.5h溶液中的铀离子就以沥青铀矿的形式从溶液中析出，去铀率高达99.6％。当反应条件为“T=60℃、pH=4、Eh=+40.7mV”和“T=60℃、pH=5、Eh=-4.6mV”，体系合成的产物除了有大量的沥青铀矿外，还有棕色物质的出现，去铀率高达99.9％，去铀速度分别为2.5d和5.5d。但棕色物质的化学成分、形成环境以及形成机理还有待进一步研究。体系合成出沥青铀矿（含棕色物质）的实验，反应结束后溶液的pH、Eh都降低，而且降低幅度很大。其中pH值降至1.816-5.797，Eh值降至-241.1mV-+29.7mV，这说明沥青铀矿在酸性、还原环境中是稳定的。体系合成出黄色粉末（重铀酸钠）的实验，反应结束后溶液的pH值也降低，但降低的幅度不大，Eh值反而升高。　　2、分析测试研究表明，在实验合成样品的XRD图谱上有纯沥青铀矿的主要谱线，衍射谱线在2θ为28.527°、33.079°、47.323°、56.134°、69.204°、76.546°位置附近形成主要的峰;红外光谱图上有天然沥青铀矿的主要特征吸收区，这说明合成出的物质就是沥青铀矿，废液中的铀离子以沥青铀矿的形式从溶液中析出。经扫描电子显微镜发现，低温条件下合成的沥青铀矿晶体多以薄片状为主，随着还原场的增强，薄片的厚度在增加;而在高温条件下合成的沥青铀矿晶体多以圆球状为主，高温条件下合成的样品晶形要比低温下完整。经能谱分析发现，合成的沥青铀矿样品中铀元素的含量在70％以上，合成温度升高铀元素的含量也在增加，此外样品中还含有S元素和N元素，这是由于体系中发生还原反应由还原剂硫代乙酰胺带入的。经红外光谱分析发现，合成的沥青铀矿样品中含有UO2、UO3、H2O分子基团，这说明合成的沥青铀矿样品是UO2、UO3的混合物，与天然沥青铀矿主要化学成分相一致，但样品中UO2、UO3的比例还未知。在偏碱性溶液体系中还析出了黄色粉末，经测试为重铀酸钠(Na2U2O7)，是铀酰离子结合OH-而形成的。　　3、据合成的沥青铀矿样品红外图谱分析已知，样品是UO2、UO3的混合物。这说明体系发生了不完全还原，一部分铀酰离子UO22+被还原为四价铀并结合氧形成UO2，一部分铀酰离子直接结合氧形成六价铀化合物UO3，形成UO2、UO3的混合物。在形成沥青铀矿的反应过程中，溶液里有绿色的出现，因此推断沥青铀矿的形成分为两个阶段:①六价铀酰离子UO22+首先被H2S气体还原为四价铀离子U4+②四价铀离子U4+再结合氧形成四价铀化合物UO2。　　4、合成沥青铀矿的稳定性实验表明，沥青铀矿和黄色粉末在弱酸-弱碱性环境中溶解度很低。这说明，沥青铀矿和黄色粉末在弱酸-弱碱性环境中是稳定的，进入到沥青铀矿和黄色粉末中的铀元素不会再释放出来。当把合成出的沥青铀矿和黄色粉末放入地质处置库进行储存时，确保周围物化环境为弱酸-弱碱性，以防止沥青铀矿中的铀元素再释放到周围环境中造成二次污染。　　综合各种实验数据以及理论分析可以判断，运用自然结晶法处理含铀废液是可行的，是一种高效、简洁、无二次污染的处理方法，为含铀废液的处理提供了一种新的思路。