锂硫电池具有高理论比容量和性价比,被认为是一类具有发展潜力的新型二次电池。但因为活性物质硫和反应产物硫化锂电导率低以及中间产物多硫化锂在电解液中发生“穿梭效应”以及一系列副反应,造成锂硫电池存在活性物质利用率低,循环稳定性、倍率性能和库伦效率差等问题。为解决上述问题,本论文通过可控合成制备了一系列新型MoO2-碳基复合多孔材料,研究了多孔结构和材料组分对多硫化锂吸附性的构效关系,并通过密度泛函理论计算研究了多硫化锂与不同材料之间的作用,具体内容如下:(1)利用钼酸根离子和多巴胺的配位络合机理,通过改变多巴胺的添加量,调节钼-多巴胺络合物在两相溶剂界面上的差异,制备不同空腔结构的钼-聚多巴胺球并分析反应机制。进而制备具有中空结构的MoO2/N/C复合材料,熔融负载硫后形成MoO2/N/C/S复合电极材料,材料作为锂硫电池正极表现出优异的循环性能。在电流密度1 C下循环200次,电池仍保持有642 mA h g-1的放电比容量,平均每次循环衰减率仅为0.07%。(2)使用钼-聚多巴胺为配位聚合物粘结剂,实现了不同尺寸Si02粒子的超结构组装,形成的配合物框架具有良好的稳定性,经过高温处理也不会发生明显的形变,利用此方法可以得到不同孔道的MoO2/N/C超结构材料,该材料的比表面积和孔体积高达654.2 m2 g-1和2.2 cm3 g-1,可以填充高达80 wt.%的硫,活性物质硫的负载量可达到2.8 mg cm-2。该材料丰富的孔道结构为活性硫的分布提供了充分的空间,并且能有效地吸附多硫化锂,复合电极在电流密度0.2 C下循环,首次放电容量高达1069 mAh g-1,循环150次后仍能保持有741 mAh g-1的放电容量。(3)制备了MOF(HKUST-1)衍生的多孔C-NCs和MoO2/N/C-NCs八面体材料,通过测试材料对多硫化锂的吸附能力和电化学性能,发现此材料不仅对多硫化锂具有强化学吸附作用,而且能促进其氧化还原动力学进程。依据密度泛函理论计算进一步揭示了材料中Mo02与多硫化锂通过形成Mo-S键和Li-O键进行相互作用。制成的复合电极应用于锂硫电池,在1 C下循环500次仍保持602 mAh g-1的高比容量,容量保持率高达65.6%。即使在2 C下循环,电池仍具有明显的充放电平台,循环1000次的平均衰减率只有0.047%。(4)通过金属离子与盐酸多巴胺的配位络合反应,合成二维结构的MSx/C(M:Cr、Mo、W)纳米片复合材料。该材料应用于锂硫电池正极载体的电化学测试发现,发现MSx纳米粒子的催化效应具有双向性,可以有效地加速多硫化锂氧化成硫并将多硫化锂还原成Li2S2/Li2S。通过密度泛函理论计算模拟S8在MSx上的锂化过程的吉布斯自由能,从热力学的角度分析MSx对多硫化锂的催化能力。比较发现,反应的吉布斯自由能值越大,多硫化锂的转化动力学过程就越快。与MoS2/C相比,S8在Cr3S4/C和WS2/C界面上反应具有更大的吉布斯自由能,所以也具有优异的电化学性能,在电流密度为1 C下循环400次后,电池仍分别保持有618和582 mAh g-1的放电比容量。