碳化钨负载的S<,2>O<,8><'2->/ZrO<,2>固体超强酸研究

来源 :复旦大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jonathan
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该论文首次报道了碳化钨负载的S<,2>O<,8><2->/ZrO<,2>(PSZ)固体超强酸催化剂(WC/PSZ),并研究了该催化剂上的正戊烷反应情况及影响催化剂活性的各种因素,与载Pt的S<,2>O<,8><2->/ZrO<,2>催化剂相比显示出更佳的催化性能,应用BET、XRD、XPS和FTIR等分析手段对催化剂进行了表征,得到以下结论:1.常温下PSZ固体超强酸催化剂对正戊烷具有异构化和裂解的双重作用,主要产物分别为异戊烷和异丁烷.2.高温条件下,PSZ催化剂对正戊烷反应有较强的活性,但在反应中失活迅速.3.负载WC后,PSZ的活性和稳定性得到显著提高,随着负载量的提高,样品活性提高,WC负载量为10%的样品活性最高,随后又呈下降趋势.4.在600℃焙烧、400℃活化和350℃反应的条件下,WC负载量为20%的WC/PSZ样品兼有较好的活性和异构化选择性,优于Pt/PSZ和WO<,3>/PSZ等样品,并且负载高比表面积WC样品的效果更佳.5.XRD结构显示,负载WC后,会对ZrO<,2>由T晶相向M晶相的转化起抑制作用,WC/PSZ样品在高温焙烧中,其部分WC被氧化为WO<,3>,再经活化后又转化为以W<,25>O<,73>为主的氧化钨.6.通过原位FTIR方法考察了PSZ和WC/PSZ样品的酸位结构,发现WC/PSZ样品表面仍然有显著的SO键红外吸收锋,吡啶吸附结果表明,两种样品SO键的红移均超过50cm<-1>,属超强酸的范围,并且WC/PSZ表面同时具有较强的L酸位和B酸位.
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