甲烷和二氧化碳分子高分辨率红外吸收光谱变温特性研究

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大气温度分布呈梯度变化,其最低温度达160K左右。甲烷和二氧化碳分子是重要的温室气体,在红外波段存在众多的吸收谱线,深入研究它们的低温吸收光谱特性,对于评估其对气候变化以及激光大气传输的影响具有重要的科学意义和工程应用指导价值。然而,在HITRAN数据库中,低温光谱参数大多由理论计算推导得出,缺乏实验数据的检验,这就给低温光谱参数在实际应用中带来较大的误差。  本文基于窄线宽DFB激光器系统开展了部分波段二氧化碳、甲烷等分子的高分辨率光谱研究,主要内容如下:  (1)设计研制了一套可连续控温低温吸收池装置,半小时内的温度稳定性好于±0.3 K,温度梯度约为0.03 K/cm。基于该新型低温池,系统开展了6358.654cm-1处二氧化碳分子低温下精细光谱测试,获得的该吸收谱线自展宽系数的温度依赖系数值与其它文献报道的数值符合较好。  (2)利用自研的低温吸收池装置和中心波长为3380nm的DFB激光器,对甲烷分子的高分辨率吸收光谱进行了系统探测,获得了296~173 K温度下4条13CH4和6条12CH4的氮气和空气展宽吸收光谱,分析了吸收光谱随温度变化的特性规律,获得了特征谱线的氮气和空气展宽系数,以及压力展宽系数的温度依赖系数。  (3)利用自研的低温吸收光谱测量装置和中心波长为2004nm的DFB激光器,观测了2004nm附近CO2分子在218.0K至室温范围内的吸收光谱,获得了CO2分子20012←00001跃迁谱带4987~4998 cm-1范围内9条吸收谱线的自展宽系数、氮气展宽系数、空气展宽系数以及压力展宽系数的温度依赖系数。  (4)基于中心波长为2008 nm的DFB激光器和公里级怀特吸收池等搭建的高灵敏度光谱测量系统,对甲烷分子常温下的吸收光谱进行了系统测量,获得了4975~4985 cm-1范围内27条CH4分子吸收谱线的线位置和线强值。17条(线强小于4×10-26 cm-1/(molecule cm-2))吸收谱线是首次由实验测量得到,线强与HITRAN2012数据库对比发现,除三条弱吸收谱线外,其余较强的谱线与数据库符合的较好,偏差小于4%。
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