【摘 要】
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量子点电致发光器件（QLED）具有发光色域广、制备成本低、可实现柔性显示及自主发光等优良特性,可满足人们对高品质终端显示器的需求。自20世纪90年代以来,QLED的性能显著提高。红、绿、蓝三基色器件的外量子效率（EQE）从最初的不到0.01%提高到了21%,最大亮度分别达到357000、614000和88900 cd/m~2,100 cd/m~2下的工作寿命达到了1800000、1760000和1
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量子点电致发光器件（QLED）具有发光色域广、制备成本低、可实现柔性显示及自主发光等优良特性,可满足人们对高品质终端显示器的需求。自20世纪90年代以来,QLED的性能显著提高。红、绿、蓝三基色器件的外量子效率（EQE）从最初的不到0.01%提高到了21%,最大亮度分别达到357000、614000和88900 cd/m~2,100 cd/m~2下的工作寿命达到了1800000、1760000和15850 h。尽管如此,目前QLED的综合性能还无法满足商业化需求。一般来说,改善QLED性能的途径有如下两种:（1）设计性能优异的各功能层材料;（2）优化器件结构。本文针对器件结构优化开展相关研究,通过利用电荷产生层（CGL）来构筑常规器件、叠层器件以及交流器件,并通过器件光电特性测试探究了器件中的载流子的分布及工作机制。首先,我们研究了由poly（3,4-ethylenedioxythiophene）:poly（styrene sulfonate）（PEDOT:PSS）/Zn O双层薄膜构成的CGL的电学和光学特性。测试结果表明其具有良好的电荷产生能力和光学透过率,电荷产生率高达100%,可见光范围内CGL薄膜的透过率均高于95%。之后,将其应用于常规QLED中,替代了常规器件中的电子传输层（ETL）。与基于ETL的器件相比,基于CGL的器件的最大效率提升了9.4%,这是由于基于CGL的器件中的载流子更加平衡。我们进一步通过瞬态电致发光光谱（Tr EL）分析了器件中的载流子分布,发现基于CGL的器件对电压的响应更快,这种快速的响应能力有助于QLED在光通信中的应用。这些结果证实了以PEDOT:PSS和Zn O组成的CGL在QLED中替代电荷注入层的可行性。其次,为了进一步提升器件的效率,我们将具有高光透过率、高电荷产生率的PEDOT:PSS/Zn O CGL作为连接层应用到叠层QLED中,构筑了具有上下两个发光单元的叠层QLED,其器件结构为:ITO/Zn O/quantum dots（QDs）/Poly（9-vinylcarbazole）（PVK）/PEDOT:PSS/Zn O/QDs/4,4’-bis（9-carbazolyl）-2,2’-biphenyl（CBP）/Mo Ox/Al。我们研究了单层与叠层器件的光电特性,并对薄膜进行了表征。实验结果表明由溶液法制备的底部发光单元性能较差,这是由于全溶液法制备的器件的薄膜质量较差,PEDOT:PSS在旋涂过程中会破坏下层PVK薄膜,导致空穴注入变差,使得器件中的载流子不平衡;同时,部分PEDOT:PSS会与QDs相接触,造成QDs的发光的猝灭,降低了QDs的发光效率。尽管如此,与单层器件相比,叠层结构的器件的性能得到了有效地提升。与底部发光单元和顶部发光单元分别构成的单层器件相比,叠层器件的最大效率分别提升了180%和35%。同时,我们制备的叠层QLED的开启电压约为3.2 V,这是所有报道叠层QLED中开启电压的最低值。我们进一步用Tr EL分析了载流子在单层与叠层器件中的分布和传输,发现底部发光单元构成的器件的Tr EL的上升和下降过程均最慢,这是由于器件中的薄膜较差,影响了载流子的传输和激子的复合发光过程;与之相反,叠层器件对电压的响应过程最快,这是由于构成CGL的PEDOT:PSS可储存部分空穴,其会对器件中的电子和空穴有吸引和排斥的作用,从而影响了脉冲关断后器件中残留载流子的排布,这间接影响了器件对电压的响应。最后,针对目前交流驱动的电致发光器件只有在交流电压正半周期或负半周期才能发光的现象,我们利用此种CGL成功制备了真正的交流QLED,使得其在交流电压驱动的全周期都实现电致发光。具体器件结构为:ITO/bottom CGL/green-QDs/red-QDs/top CGL/Al。结果表明,我们制备的交流器件可实现颜色可调的电致发光,且可用对电极及平面电极两种驱动方式实现电致发光。器件的开启电压为5.6 V,这是目前所报道的具有最低开启电压的交流QLED。此外,对器件的发光原理进行了详细地分析,证实其电致发光主要来源于量子点的场致离化过程,即当给器件施加一定强度的电场后,器件中的QDs会发生离化,上一层QDs价带中的电子会注入到下一层QDs的导带上,由离化产生的空穴和由产生层产生的电子或者其它QDs层离化产生的电子形成激子,进而复合发光。
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