锂硫电池是以金属锂为负极、单质硫为正极构建的电池体系,其理论比能量可达到2600Wh/kg,锂的理论比容量为3860mAh/g,硫为1675mAh/g,远大于现阶段所使用的商业化二次电池,极具发展潜力,近年来受到研究者的广泛关注。尽管锂硫电池具有许多优点,但是其商业化却受到单质硫绝缘、多硫化物溶解、电极机械稳定性差等因素影响,造成电池的循环性能差、容量衰减、安全隐患等问题。近年来,研究人员致力于用硫-碳材料复合以提升锂硫电池的整体性能。三维石墨烯具有导电性好、孔结构多、化学稳定性好、便于电子以及离子传输等优点,将其与单质硫进行复合形成的三维结构电极有望成为良好的锂硫电池正极材料。本文采用水热法制备了三维石墨烯;进而与单质硫、聚吡咯复合,得到了两种新型三维结构纳米复合材料;采用SEM/EDS、FTIR、TGA等手段对三维复合材料进行了表征;最后,将制备的三维石墨烯复合材料组装成锂硫电池,并进行电化学性能的研究。首先,采用水热法制备了三维弹性石墨烯,研究一些参数(氧化石墨烯浓度,碳纳米管比例等)对其弹性及柔韧性的影响,通过简单可行的工艺制备出孔尺寸为5-10μm的三维弹性石墨烯气凝胶,该三维石墨烯具有很好的弹性及柔韧性,压缩后回复率可达到80%以上,是一种极具应用潜力的柔性材料。其次,将三维石墨烯与单质硫进行复合得到三维石墨烯-硫复合材料,研究了不同活性物质硫负载量对电池性能的影响,将该材料组装成锂硫电池进行电化学性能表征,活性物质硫负载量为51.5%的电池在电流密度为0.5C时放电比容量可达到1386 m Ah/g,综合考虑是最为合适的活性物质负载量,但在循环过程中发现电池容量衰减较为严重,说明三维石墨烯对多硫化物的溶解和限制能力有限。最后,基于聚吡咯有很高的导电率,与三维石墨烯-硫材料复合,能够很好的包覆在硫层表面,有效限制多硫化物溶解,改善锂硫电池循环性能,因此将聚吡咯与三维石墨烯-硫材料复合形成三维石墨烯-硫-聚吡咯复合材料,将材料组装成锂硫电池后,研究了其电化学性能。研究发现,聚吡咯包覆层对三维石墨烯-硫复合材料的导电性及多硫化物限制能力有显著改善作用。1C时其放电比容量达到1365mAh/g,循环600周后放电比容量仍有1097mAh/g,容量保持率为72.4%,证明了聚吡咯的复合对锂硫电池循环性能确实有所改善。