石墨相氮化碳复合光催化剂的合成与可见光解水产氢性能

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石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种中等宽度带隙的半导体,它制备简单,具有密度低、化学稳定性高、无毒、能实现可见光响应等特点,已成为一种新型的可见光催化剂,在催化剂领域受到了日益广泛的关注。但纯g-C3N4也存在光吸收范围偏窄、光生电子-空穴容易复合、光催化转化率低等缺点,这些都制约了它在光催化中的应用。本文旨在通过构建新型g-C3N4复合光催化剂,对g-C3N4的可见光催化性能进行优化,提高其可见光催化分解水效率。  我们以二茂铁和尿素为前驱物,利用一步煅烧法成功合成了一种新型FeOx/g-C3N4复合物。少量无定形FeOx在复合物中高度分散,并大幅提高了复合物的可见光吸收能力和比表面积。在该复合体系中,无定形FeOx可作为电子助剂,使得FeOx/g-C3N4复合物的光生载流子分离、迁移和表面反应行为有了明显提高。因而,其可见光催化产氢能力有了大幅提高,可达108μmol h-1,约是尿素制得纯g-C3N4的4.2倍。  CuFe2O4和g-C3N4的能带结构匹配良好,我们采用溶胶凝胶法制备了铁酸铜胶体,之后将其和尿素一步煅烧成功合成了一种新型CuFe2O4/g-C3N4复合物。CuFe2O4未经过高温煅烧,使得其晶粒尺寸得到了良好的抑制。在复合物中高度分散的CuFe2O4颗粒,明显提高了复合物的可见光吸收能力、比表面积、载流子的分离和传输能力,因而使得其可见光催化产氢能力有了大幅提高,可达76μmol h-1,约是尿素制得纯g-C3N4的3倍。  基于席夫碱反应一步煅烧法成功合成了吡啶共聚合改性的g-C3N4,吡啶环的引入明显提高了g-C3N4的可见光吸收能力,产氢性能有了大幅提高,约是尿素制得纯g-C3N4的3.8倍。在此基础上,我们结合共聚合改性和复合物的优势,制得了吡啶改性g-C3N4/石墨烯复合材料。吡啶和石墨烯的引入显著提高了复合物的中载流子分离和传输能力,使得其可见光催化产氢能力有了显著提高,可达304μmol h-1,是尿素制得纯g-C3N4的11.7倍,是吡啶改性g-C3N4的3.1倍。
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