功能性纤维素基气凝胶的制备及其对染料的吸附降解行为研究

来源 :浙江理工大学 | 被引量 : 8次 | 上传用户:unix55555
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
纺织工业废弃纤维素资源的生态高值化转化再利用及纺织废水处理是当前纺织行业绿色可持续发展所面临的关键性问题。本论文以废弃棉纤维为原料,采用化学改性制备纤维素基气凝胶,通过可控制备的工艺研究结构与性能间的相互作用关系;研究其对染料分子的吸附主客体间的相互作用关系及吸附机制;在此基础上,采用化学原位沉积法对气凝胶进行功能化组装制备氧化亚铜/纤维素基复合催化剂可见光催化体系,给予复合催化剂高效的吸附性能和多孔性,并研究其催化性能和对染料分子的降解机理。论文研究结果如下:(1)纤维素基气凝胶的可控制备及其性能研究:以废弃棉纤维为原料接枝丙烯酸和丙烯酰胺,通过低温聚合制备纤维素基气凝胶。考察了合成体系中交联剂MBA使用量、单体AA/(AA+AM)的质量比、冷冻水添加量等对样品结构性能的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)、红外分析仪(FTIR)、羧基氨基含量和溶胀度及孔隙率等手段对样品进行分析。发现通过改变交联剂使用量和冷冻水添加量可实现对孔结构可控性,通过改变功能性单体比例可实现对官能团的控制,获得了孔径20-250 μm,官能团含量羧基4.21-5.47 mmol g-1、氨基2.70-6.36 mmol g-1之间的样品,实现了纤维素基气凝胶的可控制备。(2)纤维素基气凝胶对染料分子的吸附行为及吸附机理研究:以亚甲基蓝(MB)和酸性红(AR1)为污染物模型,研究纤维素基气凝胶在不同的吸附剂用量、染料初始浓度、吸附时间、pH、温度及离子强度等条件下对染料分子的吸附行为,探讨主客体间的相互作用关系及吸附机制。发现该三维大孔结构的表面富含羟基、氨基、羧基等官能团的纤维素基气凝胶展示对染料较强的吸附性能,对MB的吸附量达998 mg g-1、AR1的吸附量达523 mg g-1,吸附过程遵循伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型是静电力和氢键作用力的下的单分子层吸附。此外,纤维素基气凝胶对pH、温度等环境适应性强,具有良好的可重复循环利用性,是一具实际应用前景的生物质吸附材料。(3)Cu20/纤维素基复合催化剂功能化组装及其可见光催化性能:将Cu20的可见光催化活性和纤维素基气凝胶的三维连通的多孔结构、大比表面积和高吸附能力相结合,采用原位化学沉积法对气凝胶进行功能化组构建了 Cu20/纤维素基复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附/脱吸附(BET)、光致光谱(PL)、紫外-可见-近红外光谱仪(UV-vis-NIR)等手段对样品的表面形貌、微观结构和相组成等进行了表征。结果显示,Cu2O/纤维素基复合催化剂表面及孔壁上均匀的镶嵌正八面体的氧化亚铜纳米粒子,有效的避免了纳米粒子的团聚,基体的引入扩展了复合催化剂的光吸附能力、有效的抑制光生电子和空穴的复合几率。以MB为污染物模型考察复合催化剂在不同催化剂使用量、染料浓度、pH、温度等条件下的可见光催化降解性能,结果表明复合催化剂具较强的催化降解性能,优秀的可循环利用性能和较强的性能稳定性。可见光照60min对MB的催化降解率达到95%以上,经过6次循环使用后,复合催化剂对MB的催化的降解率仍然高于80%,并且其表面形貌、表面晶体结构、力学稳定性得以保持。(4)Cu2O/纤维素基复合催化体系对亚甲基蓝的降解机理及分解历程:采用X射线光电子能谱(XPS)研究发现氧气的富集能力是复合催化剂高效催化的关键机制因素。通过活性种捕获实验发现催化过程中羟基自由基和超氧自由基是主要的催化活性物。此外,催化剂表面三维多孔结构和多个活性位点提供的多吸附位及基体材料和纳米颗粒之间的协调效益是复合催化剂催化性能提高的重要因素之一。Cu2O/纤维素基复合催化剂对MB的分解历程推测为首先被断裂的是S-Cl键,随后是C-S和C-N键的破坏断裂,分解过程中有对苯二酚、间苯二酚、苯醌和邻苯二酚等中间产物的产生。该研究结果为Cu2O/纤维素基复合催化剂在光催化领域中的应用提供了一定理论及实验依据。综上所述,以废弃棉纤维为原料制备纤维素基气凝胶实现其制备工艺的可控性,研究其对染料分子的吸附性能,并通过功能化设计构建可见光催化体系,研究其催化降解性能。在吸附和催化协同作用下,功能性纤维素基气凝胶表现出良好的对染料分子的吸附降解行为,本论文结果为实现环境废弃物的高值化利用和对环境有毒有害物质的控制和治理,提供一定的理论基础和技术支持。
其他文献
甲壳素/壳聚糖是地球上取之不尽用之不竭的可再生天然资源,具有良好的吸湿性、成膜性、生物相容性、可降解性和降脂、抑菌等多种生物学活性,但是甲壳素几乎不溶于任何有机溶
本文考察了聚丙烯酸钠类的絮凝剂和聚丙烯酰胺类絮凝剂对细粒赤铁矿絮凝沉降行为的影响,考虑到所用药剂对后续工艺的影响,同时考察了所选絮凝剂对赤铁矿过滤行为的影响。为探
城镇化背景下,许多小学撤停并转,一些小学生要离开故土、到陌生的地方学习和生活,适应性教育就成了大家关注的热点。据笔者调查所知,佛坪县农村小学生情感需求现状很不乐观,
氢能由于具有能量密度高、储量丰富、无碳排放等优点被认为是未来社会的主要能源载体。近年来,电催化分解水技术被广泛认为是最具有发展潜力的制氢技术。然而电催化分解水过
为降低铅精矿中锌的含量,同时实现铜铅的有效分离,采用铜铅混浮—混浮尾矿选锌的工艺流程,以石灰和硫化钠抑制黄铁矿及部分难免离子,乙硫氮和Z-200浮选铜铅矿物。铜铅粗精矿
面对当前严峻的钢铁行业形势,亟需研究微合金化成分设计和控轧控冷技术来实现钢中微观组织控制,从而制备低成本、高性能的高强钢,以满足工程机械用材料的高强度、高韧性、轻
结合长岩心周期注水实验与不同压降条件下的渗吸实验,得出了渗吸效应在周期注水中所起的作用,进行了不同周期下的周期注水实验、无压降条件下的静态渗吸实验、不同压力及压降幅
高职学生只有身处一个真正安全的校园环境中,方能安心学习,掌握更多知识与技术,才能更好地服务社会,为国家实现技能型人才的输出。本文对高职院校校园安全治理问题的研究,不仅可丰富相关理论研究,更可为高职院校实现校园安全治理提供有益启示,具有一定理论及实践研究意义。本研究的主要目的是:通过对广东轻工职业技术学院的校园安全治理问题进行研究,发现高职院校校园安全治理过程中存在的一些通病,并归纳相关问题,针对存
第二次安倍政府时期,亚太地区国际关系发生了诸多新的变化。中美在战略层面上的博弈使得地区局势一时变得紧张。中日两国关系在短暂的好转之后,因2012年的“购岛事件”而陷入
随着计算机技术的发展,教学技术手段也发生了翻天覆地的变化。考试系统在教学活动中一直扮演着举足轻重的角色,它可以有效评估学生的知识水平。在线自动生成系统能够显著缩短