丝网填料塔内醇胺法脱碳相平衡及传递现象研究

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醇胺溶液化学吸收CO2在天然气净化及电厂尾气中CO2的捕集广泛应用。该吸收过程不仅属于多组分多相流过程,而且还是一个带有多个可逆化学反应的传质过程。由于对填料内部醇胺法脱碳的多相传递过程缺乏一个完整、准确的数学模型,目前工业设计主要还是基于经验或半经验方法。此外,丝网填料因其独具的毛细作用而在工业上广泛应用。为了深入了解丝网填料内部醇胺法脱碳传递过程,以用于吸收流程或设备的设计,需要对填料内部水力学、电解质热力学和传质过程进行研究。因此,本文的工作有:  由于商业高比表面积丝网填料的造价较高,本文自制了一种逐层叠加丝网填料,该填料具有生产简单、造价低及较高的比表面积。为了考察其应用前景,搭建了一个吸收塔的水力学测试平台,结合计算流体力学(CFD)方法研究了该填料的水力学,并提出了一个压降关联式。为了与该自制填料对比,本文还研究了一种高比表面积的商业丝网规整填料(750Y)的水力学。研究结果表明,虽然自制填料的造价低,但其压降比750Y规整丝网填料的大较多,且自制填料的水平装填较困难。因此,该填料工业应用价值有限,而750Y丝网填料在醇胺脱碳中应用会较有优势。在后续工作中,开展了该填料内部醇胺法脱碳的传递过程研究。  哌嗪(PZ)活化甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液是普遍应用的CO2吸收剂之一。然而,由于复杂化学反应的存在,已有的模型和参数都不能在足够宽的温度、压力和CO2负荷范围内准确预测H2O-PZ-MDEA-CO2体系的热力学,包括相平衡和化学反应平衡。本文采用电解质局部组成模型(Electrolyte NRTL)研究了该体系的热力学,通过改变Henry系数及反应平衡常数的计算模型,并将最近新发表的实验数据加入拟合,获得的模型参数能够在较宽的温度、压力和CO2负荷范围内预测实验数据。  基于上述水力学和热力学模型,本文首先建立了湿壁塔内MDEA+PZ水溶液吸收CO2的传质模型,与传统的模型不同,本文的模型详细考虑了水力学、电解质热力学、多相传质和复杂的可逆化学反应,且模型中提出了一种计算相间传质的方法。通过与文献中的实验数据对比,验证了模型的可靠性。在此基础上,分析了气速、液体喷淋密度和CO2负荷对吸收速率和增强因子的影响。结果表明,随着气速的增加,吸收速率和增强因子增加。随着液体喷淋密度的增加,吸收速率增加,但增强因子减小。增强因子随着CO2负荷的增加而减小,且变化趋势与PZ平衡浓度随CO2负荷的变化趋势类似。这意味着PZ作为活化剂,对吸收过程有着重要的影响。由于模型的完整性,所建的传质模型被用于750Y丝网规整填料内醇胺法脱碳的传质过程研究,获得全塔计算的相关参数,并扩展到整个吸收塔的计算,所建的模型可以用于指导工业装置的设计。
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