论文部分内容阅读
生命起源问题一直被认为是现代自然科学的三大难题之一,研究生命起源问题对现代医学及生命科学有着重要的意义。生命从何而来一直以来困扰着许多科学家,生命的起源是偶然还是必然,是由地外生物带来还是起源于地球自身,这一切并不是无从考证,很多地球化学家发现的一些化石或古生物的存在,以及可能是生命开始的环境,为生命起源研究者提供了证据,因此,虽然原始地球大约形成于46亿年前,但是我们可以凭借着可靠证据及合理的推断研究生命到底如何起源。上世纪八十年代以德国化学家W chtersh user和苏格兰地球化学家Russell为代表的海底生命起源学派认为生命起源于海底热泉环境,在海底存在着的一些海底火山喷口很可能孕育了生命。在这些喷口附近富含大量的金属矿物和盐类还有一些硫化物等小分子物质,并且温度在400℃左右,pH=2-3,其中就存在着古细菌。我们将设计这样的环境来模拟生命的原始环境来探索生命的进化。我们的小组在之前的研究中已经证实可以在水热条件下由纳米铁作为催化剂催化二氧化碳得到甲酸和乙酸,本文在此基础上继续探索,利用更多种的纳米金属催化剂催化由C1、C2的甲酸和乙酸固定二氧化碳到更多个碳的羧酸的反应。第二章中我们制备并表征了一系列纳米级金属催化剂。已经有证据表明在海底火山喷口附近会存在一些矿物及金属盐类,如赤铁矿等,我们将这样的催化剂改性,负载到蒙脱石上或用二氧化硅包覆起来减少团聚,增加其与反应原料的接触面积,提高催化反应效率。第三章中分别以二氧化碳、甲酸/二氧化碳与乙酸/二氧化碳与为原料,利用制备的金属纳米催化剂在300℃、300psi的水热条件下反应24小时,发现1)在只有二氧化碳的情况下,催化剂并不能使二氧化碳活化得到有机物;2)在甲酸的实验中,由nanoFe/FeS、Fe/FeS@Mont.、Fe/FeS@SiO2为催化剂得到了乙酸、丙酸和丁酸;3)在催化乙酸的实验中,以Fe@Mont.、Fe@SiO2为催化剂得到了丙酸实现了碳链增长。综上,我们利用一系列催化剂催化固定二氧化碳,从C1分子逐步得到了具有C2-C4的直链脂肪酸有机物,增长了碳链,这样的非生命合成C3-C4有机酸在生命起源的模拟实验中非常少见。将此工作继续下去,适当改变条件我们有可能得到更长链的有机物,这样可以了解原始环境下大分子有机物如脂类(细胞膜的主要成分)如何起源,这样生命起源的化学进化将进入生物大分子合成阶段,对于生命起源的研究将更进一步。