不同结构无机材料表面负载纳米TiO<,2>的制备及其光催化性能研究

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纳米TiO<,2>具有催化活性高、能耗低、易操作、无二次污染等特点,其作为一种高活性的光催化剂在污水处理方面具有重要的应用价值.粉末状TiO<,2>易失活、易凝聚和难回收,而负载型光催化剂克服了此类缺点并有利于回收.将纳米TiO<,2>负载在磁性物质上,可利用磁分离技术回收,负载于多孔颗粒或空心微球可以制成漂浮型光催化剂,并对被降解的污染物有较强吸附性与碳纳米管相结合获得既具有大比表面积又利于固一液分离的光催化剂. 本文采用溶胶一凝胶法,以钛酸丁酯为原料,在Fe<,3>O<,4>、碳纳米管、空心微珠、SiO<,2>四种不同结构与性能的无机材料表面上负载纳米TiO<,2>,制备了负载型光催化材料.实验研究了反应溶液PH值、加水量和滴加方式、溶剂以及反应温度对溶胶一凝胶过程的影响,最终确定了溶胶一凝胶法制备负载型纳米TiO<,2>光催化剂的最佳工艺条件.并利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、UV-vis漫反射谱等各种分析测试手段研究了复合颗粒的形态结构及包覆情况,分析比较了纯TiO<,2>和复合材料的吸光性能,探讨了TiO<,2>晶型、TiO<,2>负载量、热处理温度以及载体对负载后的复合材料光催化性能的影响. 研究结果表明:采用溶胶一凝胶法制备得到的纳米TiO<,2>均匀负载在Fe<,3>O<,4>、碳纳米管、空心微珠、SiO<,2>表面.在相同TiO<,2>含量及相同实验条件下,TiO<,2>/Fe<,3>O<,4>、CNTs-TiO<,2>、TiO<,2>/空心微珠、TiO<,2>/SiO<,2>复合材料的光催化活性均明显高于粉末状纯TiO<,2>的光催化活性.热处理温度对复合材料的光催化性能有一定影响,随着温度的升高,TiO<,2>晶型由不定形向锐钛矿型再向金红石型转变.450℃热处理后,TiO<,2>/Fe<,3>O<,4>、CNTs-TiO<,2>、TiO<,2>/空心微珠复合材料中的TiO<,2>以单一的锐钛矿相存在,TiO<,2>平均粒径在6.4~10.2nm范围内.SiO<,2>抑制了高温时TiO<,2>晶型的转变,并且对TiO<,2>有很好的分散能力,600℃热处理后TiO<,2>/SiO<,2>复合材料中的TiO<,2>仍以单一的锐钛矿相存在,晶型规整,平均粒径为7.8nm.复合材料光催化活性还随TiO<,2>负载量增大而增大,当TiO<,2>负载量达到一定值后催化降解率达到最大.450℃热处理后CNTs-TiO<,2>中负载的'TiO<,2>含量(w)为87.8﹪时甲基橙降解率为89.7﹪;TiO<,2>/Fe<,3>O<,4>当Fe<,3>O<,4>含量为15﹪时降解率最高可以达到96.8﹪;负载TiO<,2>量为33.5﹪的TiO<,2>/空心微珠的光催化活性最高,甲基橙的降解率为78.8﹪;TiO<,2>负载量为38﹪的TiO<,2>/SiO<,2>对甲基橙的催化降解率为80.6﹪.负载后的复合材料的催化活性得到了明显提高. 本研究以结构稳定的大比表面无机材料作为载体,钛酸丁酯为原料,成功地将纳米TiO<,2>负载到载体表面.在一定的制备条件下,负载后的复合材料的催化活性得到了明显提高.
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