巯基改性磁性介孔硅材料的制备及其在Pb2+去除研究中的应用

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随着当代科学技术的进步与工业的快速发展,重金属铅被广泛应用于诸多领域,进入水环境中铅离子会对人类及动植物的健康带来巨大的威胁,因此水环境中Pb2+的处理备受关注。吸附法具有易操作、效率高和副产物少等优点,被广泛应用于水体中污染物的去除研究,但传统吸附剂吸附效果差、选择性不好,并且难从水体中分离出来,限制了吸附法在水处理中的应用。综上所述,本文意在制备选择性好、吸附量大以及可快速从水体中分离的新型磁性介孔硅吸附剂,并研究其在水体中对Pb2+的去除。依据现有研究现状和相关的理论依据,本论文的具体工作如下:1、以FeCl3·6H2O为铁源,利用热法制备磁性纳米粒子(MNPs),再以正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面活性剂为模板剂,利用硅烷化反应制备磁性纳米介孔硅;通过后接枝法,以巯基乙酸为改性试剂,制备巯基乙酸改性的磁纳米介孔硅。利用Zeta电位分析考察材料的等电点,此外采用X-射线衍射(X-rays diffraction,XRD)、透射电镜(Transmission electron microscope,TEM)、傅立叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectrum,FT-IR)、振动样品磁强计(Vibrating sample magnetometer,VSM)、和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)对材料进行表征,研究吸附剂的表面形态和内部结构。采用静态吸附实验,利用原子吸收光谱法作为检测手段,研究了溶液pH值、Pb2+初始浓度、吸附时间、吸附温度等因素对巯基乙酸改性的磁性介孔硅材料吸附去除Pb2+的影响;研究了长江水、月牙湖湖水以及河水对材料吸附Pb2+的影响;同时还研究了材料对Pb2+吸附过程的动力学和热力学行为,探究可能存在的吸附机理。实验表明pH对Pb2+在水体中的形态会有很大影响,选择了pH=6为最佳pH值;吸附剂材料对Pb2+的吸附过程符合Freundlich等温吸附模型(R~2>0.99),从而表明材料对Pb2+的吸附属于一个复杂的过程,为多层吸附;50min即可达到吸附平衡,符合准二级动力学模型;上述不同水体不会对巯基乙酸改性的磁性介孔硅材料吸附Pb2+产生大的影响。所制备的材料至少可以循环使用5次而无明显的吸附性能下降,说明该材料是一种经济的、高效的污染物去除材料,具有一定的应用前景。2、以正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,Fe(NO3)3·9H2O为铁源,CTAB为模板剂,加入不同体积0mL/0.1mL/0.5mL的含硫试剂正十二硫醇,通过溶胶凝胶法制备一种新型巯基改性磁性介孔硅材料。然后,利用Zeta电位、XRD、TEM、FT-IR、VSM和XPS对材料进行了表征,研究吸附剂材料的表面形态和内部结构。采用静态吸附实验,研究了正十二硫醇含量、溶液pH值、Pb2+初始浓度、吸附时间、吸附温度等因素对硫掺杂磁性介孔硅材料吸附去除Pb2+的影响;同时还研究了其对Pb2+吸附过程的动力学和热力学行为,研究了可能存在的吸附机理;研究了长江水、月牙湖湖水、河水对材料吸附Pb2+的影响情况。实验结果显示:溶液的pH值,对硫掺杂磁性介孔硅材料吸附去除水溶液中的Pb2+有一定影响,最终选取pH=6为最佳pH值;吸附剂材料对Pb2+的吸附过程符合Freundlich等温吸附模型(R~2>0.99),从而表明材料对Pb2+的吸附属于一个复杂的过程,是多层吸附;符合准二级动力学模型,100min基本达到吸附平衡;上述不同水体不会对硫掺杂磁性介孔硅材料吸附Pb2+产生大的影响。
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