火力发电厂中化石燃料燃烧所产生的大量CO2是造成全球气候问题的主要因素之一,如何有效降低CO2排放成为近年来学术界和工业界的研究热点。在传统火力发电厂中引入碳捕集装置,可对其烟气中的CO2进行吸收和处理,有效降低温室气体排放,规避其排入大气所引起的气候问题。但当前发电厂烟气中CO2捕集主要采用的是各类传统化学吸收剂,在实际应用中均存在诸多缺陷,因此,开发高效节能的CO2吸收剂成为工业中CO2大规模捕集应用的核心问题和关键技术。本文针对传统醇胺水溶液和新型离子液体在CO2捕集中存在的缺陷,提出以聚乙二醇(PEGs)为助溶剂的无水混合吸收溶剂(醇胺-PEGs体系和离子液体-PEGs体系)用于燃烧后和燃烧前CO2捕集工艺,力图建立效果更优、成本更低的碳捕集方案,以期为碳捕集在电厂中的规模化工业应用提供技术参考和研究借鉴。为评估PEGs作为助溶剂的应用潜力,考察了其物化性质、CO2溶解度和溶解热力学性质。结果表明,PEGs在高温条件下具有可媲美离子液体的蒸汽压和热稳定性,而粘度仅为离子液体的一半。同时,通过测定在温度范围为303.15-333.15 K和压力范围为50kPa至1.2 MPa条件下CO2与PEGs之间的气液相平衡,发现PEGs对CO2的溶解度与一些常规离子液体相当。PEGs以上优良特性表明,它可以作为一种理想的助溶剂应用于本文所研究的醇胺或者离子液体混合体系。针对燃烧后捕集过程并结合其吸收条件,选择PEG200作为助溶剂,并以常用的乙醇胺(MEA)、二甘醇胺(DGA)、二乙醇胺(DEA)和N-甲基二乙醇胺(MDEA)作为吸收剂,系统研究了该类混合溶剂的物化性质、CO2吸收解吸能力、CO2吸收机理及吸收动力学。通过考察其物性数据,发现MEA热稳定性差,且易挥发,不适宜于高温高流量烟道气中C02捕集过程,因此本文重点研究了DGA、DEA和MDEA混合溶剂。通过评估混合溶剂对CO2吸收解吸性能,表明DEA-PEG200和DGA-PEG200混合溶液比醇胺水溶液的CO2循环吸收量提高25%以上,并且在353 K条件下能够再生98%以上,理论再生能耗降低50%。通过研究CO2溶解度与压力温度的关系,发现MDEA-PEG200吸收CO2为物理过程,而DGA和DEA混合溶液对CO2具有化学吸收作用,并进一步研究了其吸收机理及反应热。采用压降法研究了DGA/DEA-PEG200吸收C02动力学,结果表明,DGA反应速率和加强因子均高于DEA。根据计算所得的反应速率常数和哈塔数(Ha),确定了CO2在DEA/DGA-PEG200中的反应为快反应。综上所述,DGA-PEG200在本文所研究的醇胺体系中具有最大的应用潜力。针对燃烧前捕集过程的高温高压吸收条件,开发了以PEG400作为助溶剂,氨基酸类离子液体(AAILs)作为化学吸收剂的混合体系。根据热重分析结果,发现该混合体系在373 K以下氮气吹扫300 min质量损失小于0.3%,其分解温度高于530K,在目前所研究的混合吸收溶剂中热稳定性最好。C02在混合溶剂中的气液相平衡数据表明,AAILs-PEG400捕集CO2为物理吸收和化学吸收过程,在低压条件下化学吸收占主导作用,随着压力上升,CO2溶解以物理过程为主。通过考察AAILs-PEG400对CO2的选择性,发现在中低压条件下,CO2/H2理想选择性系数在1000以上,能够有效避免分离过程中H2的损失。采用FTIR研究了C02在AAILs-PEG400中的吸收机理,结果表明反应将按照1：1比例进行,高于醇胺溶剂的1：2化学比。对于反应速率常数而言,在333.15 K时,[P4444][Gly]-PEG400> [P4444][Pro]-PEG400> [P4444][Ala]-PEG400;根据相关吸收动力学参数,推测出C02在AAILs-PEG400中的反应均为快反应。以上研究结果表明,AAILs-PEG400在高温下捕集C02具有热稳定性好、吸收量大和选择性高等优势。