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碳纳米管纸具有轻质、柔性、导电、导热、比表面积高、稳定性好等结构性能特点,且原料来源广泛、廉价,成为最有可能大规模应用的碳纳米管宏观体之一,在能源器件电极材料、环境吸附、热管理材料、结构复合材料等领域具有广阔应用前景。本文以探索大面积碳纳米管纸的制备及应用为目的,从原料碳纳米管的制备工艺出发,探索了以真空抽滤和高浓度浆料涂膜两种不同工艺低成本制备大面积碳纳米管纸的方法,同时研究了碳纳米管纸在热界面材料以及超级电容器电极材料中的潜在应用。主要研究内容与创新点归纳如下:
1.优化发展了浮动催化法化学气相沉积碳纳米管制备技术,在惰性气氛下实现了高结晶度、超长、大管径多壁碳纳米管阵列的宏量制备。系统研究了浮动催化法碳纳米管生长机理,分析了碳纳米管阵列的实际生长方式,证明仅通过控制温度即可实现由多壁碳纳米管到单壁碳纳米管的形核与生长转变。v2.通过系统研究碳纳米管原料对碳纳米管纸成型性能与物理性能的影响,发现超长大管径碳纳米管粉体更适宜于实现高浓度分散和碳纳米管纸的成型。以这种粉体为原料,通过选择合适的分散工艺,实现了不同浓度的碳纳米管浆料低成本宏量分散,进而分别使用真空抽滤与涂膜两种低成本工艺获得了大面积碳纳米管纸。
3.通过调控碳纳米管纸中的碳纳米管网络结构,获得了性能优良的碳纳米管纸固态热界面材料。这种碳纳米管纸热阻可降低至0.271cm2K/W,低于导热硅脂(0.285cm2K/W)和商用石墨散热垫(0.517cm2K/W)。将这种三维导热骨架应用于碳纳米管复合导热硅脂的结构设计中,也可明显提升复合硅脂的传热性能。羧基化碳纳米管添加量达2wt.%时即可将导热硅脂传热阻抗降低至0.182cm2K/W。
4.以碳纳米管纸作为导电骨架,使用吸附和化学沉积等工艺,分别在其中的单根碳纳米管表面负载多孔炭壳层和镍钴氢氧化物纳米花结构,制备超级电容器电极材料。负载多孔炭的碳纳米管纸具备优于纯多孔炭的倍率特性和大电流下的性能,而镍钴氢氧化物复合碳纳米管纸则实现了活性物质的高负载量和复合电极的高比电容(1843F/g/0.5A/g),同时优化了倍率特性。