基于自组装肽复合材料的生物传感器研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fangfang200805
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近年来,环境污染、食品安全、临床和工业等民生问题促进了分析检测领域的迅速发展。目前,电化学传感器存在的主要问题是电活性中心的电子转移速率以及电催化活性的保持及其特异性,国内外学者们通常通过选取更适宜的基底材料和电子媒介体、构建更多样化的材料结构等来解决这些问题。由于自组装多肽具有良好的生物相容性及偶联信号标记物的性能,具备作为基底材料的潜力,近些年成为传感领域的研究热点。本论文主要是基于自组装肽复合材料,构建了一系列电化学生物传感器,实现对待测底物的高效检测,具体研究内容分为以下三个部分:1、我们设计一种两亲性自组装多肽Z23,其氨基酸序列如下:Ac-KFKFQFKFK-Am。通过Z23疏水侧芳香基团和多壁碳纳米管(MWCNTs)侧壁之间的π-π堆叠作用形成复合材料(Z23/MWCNTs),肽序列的带电基团使复合物由于强正电荷而相互排斥,提高了其的水溶性并使其能够偶联信号分子,继而应用于传感领域。利用复合材料制备了一种简单的烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)和双酚A(BPA)传感器。该传感器性能良好,在电催化过程中,Z23和MWCNTs之间的协同效应能显著降低待测组分的过电位并增加响应电流。NADH传感器线性范围为1μM1400μM,灵敏度为1.663μAμM-1cm-2,在信噪比S/N为3的情况下,计算检测限为0.34μM。BPA检测的线性范围为1nM100μM,灵敏度为6.569μAμM-1cm-2,检测限为1.28nM。2、基于自组装肽Z23,利用原位氧化还原反应得到普鲁士蓝纳米颗粒(PBNPs),随后分散碳纳米管合成复合水凝胶(PBNPs/Z23/MWCNTs)并修饰于玻碳电极构建测定过氧化氢(H2O2)的传感器。肽纳米纤维作为保护性基质来稳定PBNPs并提供生长模板,在此过程中,Z23不仅用于防止纳米颗粒的团聚,而且还使其具有更高的生物相容性。H2O2传感器的各项性能参数如下,灵敏度为203.7μAmM-1cm-2,响应时间为3s,检测限为0.5μM,线性范围为1μM600μM。此外,传感器具有良好的稳定性,且对其他共存的潜在电活性干扰物质有高选择性。3、通过将电化学传感和机器学习(ML)相结合,对检测结果进行智能数据分析。我们通过人工神经网络和支持向量机两种已建立的回归分析算法,对NADH和BPA的电流密度随待测浓度变化的样本数据进行建模。实验结果表明,所构建模型对传感器未观测浓度的安培响应的预测误差值非常低。虽然某些点与观察到的目标值存在差异,但其差异值显著低于传统线性回归,可用于代替传统回归对传感器的输出值进行分析。
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