铁炭微电解耦合生物反硝化脱氮机制及应用研究

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:taizi0204
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氮素污染已成为全球性污染问题,有机碳源不足是制约低碳氮比(C/N)污水脱氮的关键要素。电化学法与生物法组合脱氮已成为低C/N污水处理领域的热点,但对其脱氮机制的研究还有待进一步完善。应用零价铁(Fe0)与铁炭微电解体系处理低C/N污水,探究其还原性能及机制。通过构建铁炭微电解耦合生物反硝化(MEBD)脱氮体系,用于处理低C/N污水,采用单因素控制变量法探究铁炭基质(Fe-C)投加量、反硝化菌群(DB)投加量及初始pH对MEBD去除硝酸盐的影响,并通过响应面法(RSM)优化了MEBD脱氮条件。通过高通量测序(HTS)探究MEBD脱氮前后微生物群落结构分布情况,研究铁炭基质对微生物群落结构的影响,并结合污染物去除动力学探讨MEBD去除污染物的协同作用机制。主要研究内容与结果如下:(1)铁炭微电解处理低C/N污水性能研究。在pH为4~7的范围内探究了零价铁和铁炭微电解还原硝酸盐(NO3--N)的性能,并探讨pH与Fe0/AC对铁炭微电解体系去除硝酸盐的影响。酸性条件下(pH=4),微电解体系还原硝酸盐的效率明显优于零价铁体系,活性炭对硝酸盐的吸附效应较弱,微电解体系对NO3--N的去除率可达88.86%。中性条件下,零价铁还原NO3--N的效率仅为6.84%,铁炭微电解体系对NO3--N的去除率维持在50%左右。当Fe0/AC为3:1时,微电解体系对硝酸盐的还原效果最好。(2)单因素试验考察Fe-C投加量(m/v)、DB投加量(v/v)及pH对MEBD脱氮的影响。随着Fe-C投加量或pH的增加,MEBD对NO3--N的去除率呈先升后降的趋势;Fe-C投加量、pH分别为10%和7时,MEBD体系中NO3--N去除率最高,说明中性和适宜的Fe-C投加量条件下MEBD脱氮效果最佳。MEBD脱氮效果随DB投加量的增加持续上升,DB投加量超过5%后,MEBD对NO3--N的去除率不再显著上升,表明投加5%的反硝化菌群更利于MEBD脱氮。(3)响应面法优化MEBD脱氮条件。通过Design-Expert 8.0.6建立以NO3--N去除率(NDR)为响应指标的响应面模型,考察3个主要影响因素对MEBD脱氮的交互影响。研究发现MEBD脱氮影响因素从大到小依次为:Fe-C投加量>pH>DB投加量,pH与Fe-C投加量、pH与DB投加量间有明显交互作用。MEBD最优脱氮参数为:pH=7.02、DB投加量5.02%、Fe-C投加量10.14%。最佳条件下,MEBD对NO3--N的去除率可达79.89%,说明MEBD脱氮效果良好。(4)MEBD修复低C/N污染水体。采用对照试验考察MEBD对低C/N污染水体修复性能,通过监测pH、DO、氮素与COD等指标,获取MEBD脱氮过程中污染物的变化规律。MEBD组TN和COD去除率比控制组、DB组和Fe-C组分别提高了65.56%、44.76%、60.70%和71.19%、36.73%、28.47%,说明MEBD对低C/N污水中氮素和有机物的去除效果较好。MEBD脱氮过程中pH维持上升的趋势,说明该体系中始终存在反硝化作用及微电解作用;DO浓度呈先升后降的趋势,表明试验前期大气富氧作用较强。(5)采用高通量测序(HTS)分析MEBD修复低C/N过程中微生物群落结构变化。通过HTS分析MEBD修复过程中第10 d(D10)和第20 d(D20)水样中微生物的群落结构,并与投加的DB微生物种群作对比,探究微生物在门、纲、目、属水平上的结构演变以及丰度和多样性的变化。经MEBD修复后,低C/N污染水体中微生物丰度和多样性显著上升。其中优势菌门包括Proteobacteria变形菌门、Bacteroidetes拟杆菌门和Chlamydiae衣原体门;优势菌纲主要包括Betaproteobacteriab-变形菌纲、Alphaproteobacteriaa-变形菌纲和Chlamydiia衣原体纲;优势菌属为Runella古字状菌属、Flavobacterium黄杆菌属、Dyadobacter成对杆菌属、Acidovorax食酸菌、Sediminibacterium沉积物杆状菌属和Opitutus丰佑菌属。MEBD体系中与有机物降解、硝酸盐还原相关微生物的相对丰度明显增加,表明微电解能影响微生物群落的分布,铁炭基质可促进微生物群落结构演变。(6)MEBD耦合体系脱氮机制研究。通过MEBD在不同影响因素下脱氮动力学拟合,结合微生物群落结构演变探讨MEBD脱氮机制。不同Fe-C投加量、DB投加量、pH条件下,MEBD对TN和COD的去除都符合一级反应动力学方程。通过HTS分析,发现MEBD中含有部分Hydrogenophaga噬氢菌属,说明该体系中存在自养反硝化作用。MEBD耦合体系脱氮主要包含4个反应过程,分别为异养生物反硝化、自养生物反硝化、铁炭微电解和化学还原。上述研究结果表明,铁炭微电解耦合生物反硝化对污水脱氮具有重要意义,研究可为低C/N污水脱氮提供理论依据及技术支撑。
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