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汞是一种具有神经毒性的金属,与成人的心血管疾病和胎儿的先天畸形与智商下降有关,可以通过在大气中进行长程传输,在大气、陆地生态系统和水生生态系统中交换。人为源汞排放会对生态环境产生不利影响,最终作用于生物圈,通过食物甲基汞暴露的方式对人体健康造成不利影响。本研究关注汞的生物地球化学循环,一是对青藏高原草原土壤中汞赋存量进行估算并对其的影响因素进行定量的分析,主要着眼于汞的土-气交换。二是对汞的土法炼金排放所造成的生态环境影响和人体健康影响进行评价,主要着眼于汞在大气圈、水圈、岩石圈之间的传输与交换,特别是最终作用于生物圈所产生的经济损失。土壤是全球最大的汞储库之一,尤其是北极和青藏高原。目前对于青藏高原草原土壤中汞含量及其影响因素的研究还比较少。本研究测量了从青藏高原采集的草原土壤样品中的总汞浓度及其垂直分布。接着使用GEOS-Chem东亚高精度模型对青藏高原地区大气汞沉降量进行模拟。最后,定量探究土壤有机碳含量、大气汞沉降量与土壤总汞含量之间的关系。我们的结果表明,青藏高原地区土壤总汞浓度为19.8±12.2 ng/g。整体呈现青藏高原南部总汞浓度比北部高的分布特征,这和前人的研究结果一致。模型结果显示,青藏高原地区年平均沉降通量为3.3μg m-2 yr-1,其中57%由Hg~0的干沉降通量贡献,24%由Hg2+的湿沉降通量贡献,剩下的19%由Hg2+的干沉降通量贡献。我们发现青藏高原草原地区的土壤总汞含量和土壤有机碳含量之间呈现正相关的线性关系(r~2=0.36),同样的土壤总汞含量和大气汞沉降之间也呈现类似的正相关线性关系(r~2=0.24)。通过同时包含两个变量的多元线性回归分析,我们可以得到这两个变量和土壤总汞含量之间更好的线性相关关系(r~2=0.42)。最后,通过对文献数据的分析,我们将结果拓展到全国。总体而言,土壤有机碳含量和大气汞沉降同时控制着土壤总汞含量,但不同尺度的主导因素不同。我们的数据为进一步量化青藏高原土壤汞库的大小提供了参考,这对于多年冻土地区乃至全球范围的汞循环具有重要意义。土法炼金行业所排放的汞已经成为目前最大的人为源,但目前对于土法炼金活动的健康评估主要还是集中于炼金工人、其周边居住人群和沿海人群,而对于这一源在全球尺度上暴露影响及风险评估还比较有限。本研究使用一个大气-海洋-陆地-生态系统的综合模型,对土法炼金排放在大气、海洋和土壤环境中的浓度进行模拟。接着结合淡水生物、海产品和大米这三类食物中的甲基汞浓度与人均食物消耗量计算不同国家的甲基汞暴露水平。最后,根据相应的剂量反应关系计算食物甲基汞暴露导致的胎儿智商下降和成年人的心脏病致死数并估算相应的经济损失。我们的结果表明,大气沉降和海洋浮游生物甲基汞浓度对土法炼金活动排放的汞是高度敏感的,而土壤总汞浓度对于该源是相对不敏感的。2012年全球年平均汞沉降为1.6μg m-2 yr-1,年均海洋浮游生物甲基汞浓度为0.59 f M,土壤汞含量为1630.76 g,分别为基准年份的12.2%,24.5%,0.63%。土法炼金排放的汞主要以淡水鱼(芬兰,229.1μg/yr)和海产品(马尔代夫,718.9μg/yr)的形式被人群摄入,而食用大米的潜在重要性体现不明显,即饮食偏好不同是影响食物甲基汞暴露水平的重要因素。2012年全球因土法炼金排放所造成的新生儿人均智商下降4.3x10-3点,全球共下降5.8x10~5点,并造成全球范围内1430.2例致死性心脏病死亡病例,总经济损失为71.3亿美元,其中52.6%由智商下降造成(37.5亿美元),47.4%由心脏病致死病例造成(33.8亿美元)。1970-2012年,全球因土法炼金开采而损失的经济价值为1541.6亿美元,总经济效益为3190.9亿美元,损失占效益比例为48.3%(折现率3%)。总体而言,土法炼金排放的汞对生态环境和人体健康均有影响,且存在风险主体与收益主体错位的情况,需要全球人民共同承担减排的责任。本研究应用了关于汞的大气-海洋-陆地-生态系统模型和暴露-风险模型,第一次在全球尺度上,基于各国食物摄入清单和食物甲基汞浓度,对土法炼金的环境污染水平、人体健康风险和经济损失进行评估。为各国政府制定土法炼金控制政策提供了科学的支撑。