动态弛豫是非晶态材料的固有和普遍特征。作为具有独特的微观结构以及力学和功能特性的材料,金属玻璃为研究玻璃科学中弛豫和相关问题提供了一个简单而又有效的系统。金属玻璃的力学性能是目前非晶态材料领域最受关注的性能,同时人们早已认识到金属玻璃的弛豫与其无序结构特征和力学行为本质上是相关的。因此理解金属玻璃力学行为和动态弛豫机理之间的内在联系对于其应用以及理解非晶态材料的本质意义重大,这也是目前非晶态材料研究领域最重要的科学问题之一。然而,由于金属玻璃本质上的结构长程无序性以及动态弛豫行为的复杂性,导致无论从实验还是计算机模拟中,捕捉金属玻璃的结构特征都较为困难,因此难以从微观角度理解动态弛豫与力学行为之间关联的结构起源。同时受限于技术水平,目前很难进行长时间尺度的计算机模拟,这就为金属玻璃中“力学行为-结构-弛豫”关联的研究套上了另一个枷锁。本论文通过长时间尺度下的分子动力学模拟,对多个金属玻璃体系在不同力学加载条件下的力学行为进行系统地分析研究。通过定量分析其微观动力学的结构特征,并以此为媒介结合动态弛豫的相关特征,建立了金属玻璃中“力学行为-结构-弛豫”关联。本文的主要工作概括如下:系统地研究了铜-锆和镍-磷两种典型的金属玻璃体系在周期性循环加载下的势能变化。研究发现,在振幅较小的情况下,金属玻璃体系的势能以比等温退火更快的速度降低,这被称为加速老化。另一方面,较大的变形会使得金属玻璃获得更高的势能,这被称为回春。同时还发现这两种现象都具有明显的温度效应,其中存在一个特征温度（0.6Tg）,在此温度下加速老化效应最为显著。更重要的是,我们证明了由循环加载诱发的加速老化与β弛豫事件（链状协同运动）的应变场密切相关,而回春则与纳米剪切带的形成所表现出的α弛豫的激活有关。该研究揭示了加速老化与回春和动态弛豫之间的内在联系。对铝-钐金属玻璃在拉伸变形中的力学行为和微观结构进行系统地分析研究,证明了从应力过量屈服到无过量屈服的转变伴随着溶质原子和溶剂原子之间的去耦合运动。研究发现应力过量屈服到无过量屈服的转变具有与α2弛豫相同的微观起源和一致的时间-温度关系,从而揭示了屈服行为与金属玻璃中新发现的α2弛豫之间的紧密联系。通过增强采样的加速分子动力学,摆脱了经典分子动力学的限制,在实验室时间尺度研究了参与到剪切形变区的原子的激活过程。研究发现,在铝-钐金属玻璃中,参与到剪切形变区的原子被激活后都会形成链状运动并且影响周围的原子一起协同运动,最终形成一个完成的长链,这一过程具有与β弛豫一致的特征时间。然而在钇-铜金属玻璃中,由于被其处于冻结状态的基底所限制,参与到剪切形变区的原子只有形成链状运动的趋势,但是很难真正形成链状运动。从而在宏观上表现出铝-钐金属玻璃相比钇-铜金属玻璃具有更加明显的β弛豫且更易于变形。最终揭示了剪切形变区、β弛豫和链状运动三者的内在联系。本文的研究结果证明了通过定量分析玻璃体系中力学行为和弛豫的结构起源来建立“力学行为-结构-弛豫”关联的方法是可行且有效的,这为进一步加深我们对玻璃体系力学行为和弛豫的理解提出了新的挑战和机遇,对促进玻璃态材料的发展具有积极意义。