TiO2 based multishelled hollow spheres for photocatalytic water oxidation

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一直以来,能源与环境问题都是全球范围内的热点问题。随着化石能源的日益枯竭和与之带来的环境污染等问题,开发廉价、来源广泛的清洁能源变得尤为重要。太阳能作为一种来源广泛,无污染的可再生能源受到人们广泛的关注。目前,利用太阳能的主要方法之一就是将太阳能转化为化学能。由于太阳能的能量密度非常低且不均匀,太阳能的有效利用变得尤为重要。在这项工作中,分析了太阳能水分解中的挑战和问题,以及合成独特的纳米结构材料并将其应用于太阳能水分解。  TiO2和Fe2O3能满足太阳能水分解的几个主要要求。常用的二氧化钛的缺点是大带隙(~3.2eV),仅能吸收占太阳能光谱4%的能量并且载流子少。Fe2O3吸收可见光,占太阳能光谱的46%,在水溶液中稳定,无毒无害,成本低廉。然而,赤铁矿的低电导率破坏了电荷产生、运输、收集和注入过程的连续性,导致由于快速电子-空穴复合而使得能量显著损失。解决Fe2O3和TiO2内在缺陷的一个潜在方法是开发异质结构Ti-Fe-O(Fe2TiO5)假铁矿。  为了揭示单纯的Fe2TiO5是否能够解决TiO2或Fe2O3的固有问题,有效驱动四空穴化学反应,或者TiO2是必需的,以便在两个体系之间传输光电荷,设计并合成了多壳结构Fe2TiO5和Fe2TiO5-TiO2空心球,以利用Fe2TiO5-TiO2相间的异质结来增强的水氧化效率。设计的多壳中空球的优点如下:1)具有低密度的空心腔增强表面积,因此可提供更多用于催化反应的活性位点;2)多孔表面使得溶剂能够进入壳层并有效地收集载流子;3)纳米壳表面的向前和向后的建构性增强了材料中入射光子的寿命。所设计的催化剂的这些独特特征使其成为光催化水分解中有希望的候选物。本论文的目的是通过结合和控制中空腔周围纳米壳中的Ti/Fe比来提供合成机理研究,并研究与设计复合材料形态方面有关的水氧化效率。成功合成了一系列结晶金属氧化物和复合金属氧化物多壳中空球,如TiO2,Fe2TiO5-TiO2,Fe2TiO5,Fe2TiO5-Fe2O3,Fe2O3,Fe2O3-TiO2,NiO,Co3O4,Mn2O3和Fe2TiO5-TiO2-Ag2O并检查了光催化水氧化半反应的活性。
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