球形TiO2/碳和Li4Ti5O12/碳的结构及其储锂/钠性能的研究

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作为锂/钠离子电池负极材料,锐钛矿TiO2与尖晶石结构Li4Ti5O12分别具有335 m Ah g-1和175 m Ah g-1的理论比容量,且具有体积膨胀低、储量丰富、环境友好等优点。但两种材料均存在导电性差和离子扩散率低的问题,导致其储锂/钠性能不佳。本文利用碳化过程中过量的碳对活性材料颗粒长大的抑制作用,通过喷雾热解和碳化法制备了火龙果结构的3.3 nm尺寸的TiO2/碳(3.3-TO/C)和Li4Ti5O12/碳(LTO/C)球形复合材料。综合利用多种结构和电化学分析方法,研究了这些材料的微观结构和电化学储锂/钠性能,得到如下结论:(1)火龙果结构的3.3-TO/C中,平均颗粒尺寸为3.3 nm的TiO2均匀地镶嵌在碳球内,丰富的孔结构和TiO2的小尺寸赝电容效应使其展现出优异的储锂性能。在2 C电流密度下600次充放电循环后的可逆容量达371 m Ah g-1,高于TiO2的理论比容量,且可逆容量保持率达92.3%。即使在80 C电流密度下,可逆容量仍达约200 m Ah g-1。3.3-TO/C的赝电容效应显著,在2 C电流密度下的微分电容达到558 F g-1。(2)3.3-TO/C同时具有较好的储钠性能,在2 C电流密度下经过2500次充放电循环后,可逆容量仍达到170 m Ah g-1。同时,其赝电容效应显著,在5 m V s-1的CV扫描速率下,赝电容占比约为75%。(3)LTO/C球形复合材料中,Li4Ti5O12纳米颗粒镶嵌在碳基体中。500℃碳化得到的LTO/C-5在0.01-2.5V电压窗口下的电化学储锂性能最佳。在0.5 A g-1电流密度下,500次充放电循环后的嵌/脱锂比容量仍达282.5/274m Ah g-1。在5m V s-1的CV扫描速率下,LTO/C-5的赝电容占比约为81%。(4)800℃碳化得到的LTO/C-8在1-2.5V电压窗口下的电化学储锂性能最佳。在0.5A g-1电流密度下,500次充放电循环后的嵌/脱锂比容量达157/156 m Ah g-1。即使在80C(14 A g-1)电流密度下,仍能保持120 m Ah g-1的可逆比容量,约为理论容量的69%。
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