石墨型碳氮化物的合成及其催化性能研究

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xulingxuan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
石墨状碳氮化物(g-C3N4)不管是作为载体还是催化剂,在多相催化领域中都有着广泛应用。本文采用不同的途径合成了体相、负载型(S-C)和介孔g-C3N4(Triton-C3N4、MPG-C3N4),并以其为载体通过浸渍法以及H2还原的手段制得负载型Pd、CoOX催化剂。采用X-射线衍射,氮气物理吸附-脱附,透射电镜,固体紫外等表征手段对催化剂进行表面及物化性质分析,同时考察了所合成的催化剂对环辛二烯加氢、CO氧化、苯酰基化和亚甲基蓝吸附等反应的活性及选择性的影响,得到如下结果:  1.成功制备了SBA-15负载 g-C3N4(S-C)材料。相对于体相 g-C3N4,负载型g-C3N4(S-C)具备更大的比表面积和孔体积(分别为311.67 m2 g-1和1.53 m3 g-1),同时还保留有SBA-15的二维六方孔道结构且此时g-C3N4主要以“涂层”的形式均匀覆盖在SBA-15表面。该合成思路对于碳氮化物材料的改性合成起到了一定的指导作用。  2.以上述负载型S-C材料为载体合成了具有高度分散、粒径可控的负载Pd催化剂,该催化剂在常温常压(H2压力)下对环辛二烯显示出大于95%的高活性,特别是通过改变载体的热处理温度,可以控制负载Pd纳米粒子的粒径,并进一步控制环辛二烯加氢生成环辛烯和环辛烷的选择性。  3.以Triton X-100为软模板剂合成了多孔状的碳氮化物并以其为载体制备了系列负载型CoOx催化剂用于催化CO氧化反应。结果表明:在Triton X-100与碳氮化物前驱体二氰二胺比例为1:1条件下制备得到的Triton-C3N4_1.0作为载体时得到的负载CoOx催化剂具有最高的CO氧化活性,且最佳的CoOx负载量为13 wt.%。同时研究和比较了以Triton-C3N4_1.0为载体负载不同金属催化剂的活性,发现它们对CO氧化的活性顺序为:Co>Cu>Ni>Fe。  4.以粒径为20 nm的硅溶胶作为硬模板合成了具有介孔结构的石墨状碳氮化物(MPG-C3N4)并以其为吸附剂研究了对亚甲基蓝吸附消除性能。结果表明在硅溶胶与碳氮化物前驱体盐酸胍比例为0.7时制备得到的MPG-C3N4_0.7对亚甲基蓝的吸附消除具有良好的效果,60 min时吸附率达到84%,远超其他孔材料,如活性炭(60 min吸附除去率为32%)和介孔分子筛SBA-15(60 min吸附除去率为67%)等。此外,还以MPG-C3N4_0.7为无金属催化剂考察了其对傅克酰基化反应的催化性能。结果表明:MPG-C3N4_0.7在90 ℃油浴条件下反应4 h即能对苯酰基化反应达到99.4%的转化率和100%的选择性,作为对比体相的g-C3N4在相同条件下转化率仅为36.7%。这可能是由于MPG-C3N4_0.7具有更好的比表面积和孔结构。高的比表面可以提供更多的活性位,而适合的孔结构有利于反应物进入到孔道反应并加速反应中的传质过程。
其他文献
本文通过对荣华二采区10
期刊
由于具有资源丰富、平衡电位低、可逆性好、比能量和比功率高以及成本低、无环境污染等优势,金属锌被广泛用作化学电源阳极材料。但金属锌性质活泼,在碱性和酸性溶液中存在变形
新课程背景下的教改是业界研究较多的课题之一,新课标注重培养学生的创新能力.就初中数学教改而言,更应该注重开发学生的数学思维,培养学生的数学思维习惯与创新意识.下面就
从备受瞩目的《舌尖2》被指造假,到周公子宣布恋爱喜讯,惊爆眼球的爆料近期接踵而至,这些劲爆的消息能不能满足你八卦的胃口,快来看看吧! From the much-anticipated “tong
在花生四烯酸的环氧酶(cyclooxygenase, COX)代谢途径中,前列腺素E2(PGE2)作为一种体内广泛分布的活性物质,通过与其特异性受体EP1、EP2、EP3和EP4结合实现信号跨膜转导,参与许多重要的生理病理过程。硫前列酮(sulprostone)作为PGE2的类似物,通过激活EP1和EP3受体发挥其生理作用,但相关的代谢基础还不甚清楚。近年来发展的基于核磁共振技术(NMR)检测的代
酶是一类由细胞产生的具有催化能力的蛋白质。按照其化学组成的不同,酶有两类:化学组成主要为蛋白质的酶,化学组成为核糖核酸酶的酶;前者称为蛋白类酶,后者称为核酸类酶。酶作为生
环境污染和能源短缺是21世纪全人类面临的最大挑战。半导体光催化技术在解决环境和能源问题方面具有一定的潜能。二氧化钛因其独特的光学和化学性质而被认为是光催化领域最具
电解锰渣,是利用硫酸法化学浸取锰矿石中的锰后产生的一种高含水率固体废物。锰渣对电解锰企业周围的环境产生了极大的污染。电解锰渣中含有大量水溶性锰、碳酸锰以及二氧化锰
土壤/沉积物中的腐殖质是一类混杂的、多分散性的包含大量分子组分的混合物。根据在酸碱介质中的不同溶解性,腐殖质可以分为三类:腐殖酸(HA)、富里酸(FA)和胡敏素(Humin)。HA不
线性金属配合物是一类多核配合物,具有金属-金属(M-M)键或M-M相互作用,四个多吡啶胺配体以螺旋盘绕方式与金属原子配位,轴向配体与金属原子呈直线排列。此类配合物具有较好的电