石墨相氮化碳基可见光催化剂的制备及光降解性能研究

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光催化氧化技术可以有效地解决日益严峻的水污染问题。石墨相氮化碳作为一种新型的非金属可见光半导体催化剂,在有机污染物分子降解方面表现出优异的性能。论文以石墨相氮化碳(g-C3N4)和g-C3N4/Bi OI复合材料为光催化剂,分别研究了体系p H值对g-C3N4光降解罗丹明B机理的影响,以及g-C3N4/Bi OI光降解甲基橙的性能及机理。1.以尿素为原料,通过煅烧制备了具有高比表面积的g-C3N4,采用XRD、DRS、IR、XPS等手段对样品进行了表征和分析;以罗丹明B为污染物模型评价了g-C3N4的可见光降解性能,并系统的研究了溶液的p H值对降解效率的影响;通过添加牺牲剂探究了酸性和中性条件下g-C3N4光降解罗丹明B的活性自由基,并利用高效液相色谱和液相色谱-质谱联用技术测定了光降解过程中的中间物质的种类和相对含量,运用气相色谱-质谱联用技术分析了最终的降解产物。结果表明,较低p H值下光催化剂表现出较高的光降解效率,这是由于质子的大量存在有利于羟基自由基的生成,加快了罗丹明B中蒽环的断裂,而中性条件下,罗丹明B更多的是通过脱乙基的作用逐步降解。2.以g-C3N4为模板,通过调控Bi(NO3)3在KI溶液中的水解作用,室温下制备了g-C3N4/Bi OI异质结,采用XRD、DRS、XPS、HRTEM等手段对样品进行了相关表征和分析,通过测定可见光下对罗丹明B和甲基橙的降解效率,考察了异质结中g-C3N4含量对光催化活性的影响,并进一步探究了光降解甲基橙的反应机理。结果表明,g-C3N4附着在三维花球状Bi OI的表面形成异质结,促进了电子和空穴的有效分离,进而提升了降解效率;20.7wt%g-C3N4/Bi OI异质结表现出最佳的光降解性能;在弱酸性条件下,甲基橙由偶氮式向醌式结构的转化,更有利于与自由基发生氧化反应,最终被降解矿化。
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