飞秒激光能够诱导分子多次电离并发生库仑爆炸,基于符合测量方法得到碎片离子的动量分布,重构母体分子的结构,这种方式被称为库仑爆炸成像。库仑爆炸成像法可以实现分子结构的直接成像测量,受到了广泛关注。本论文包括两方面,一方面研究了高度对称分子SF₆的偏振依赖的库仑爆炸成像,另一方面研究了时间分辨的椭偏泵浦-线偏探测的手性多原子分子库仑爆炸动力学过程,得到了一系列有趣的结果。首先,应用冷靶反冲离子动量成像谱仪（COLTRIMS）研究了线偏振激光和圆偏振激光诱导SF₆分子的库仑爆炸成像。SF₆分子的一价离子基态不稳定,可发生超快中性解离形成SF₅⁺,此超快解离特性为研究分子库仑爆炸提供了独特的研究对象,展现多原子分子不同于线性分子的解离性电离动力学特征。根据SF₆²⁺→SF₅⁺+F⁺及其包含中性解离通道的动能释放及动量分布,表明中性F原子解离是发生在母体的二次电离之后,其中存在两个解离系列。另外,通常解释库仑爆炸的增强电离模型无法用于解释SF₆的库仑爆炸行为,一价母体离子的超快解离抑制了增强电离过程,分子键的拉伸发生在二价母体离子的势能面上。最后,分子的三体解离过程反应了不同的F原子解离时,分子会发生显著的转动。线性分子的库仑爆炸依赖于驱动光的偏振,而SF₆分子的库仑爆炸几乎不依赖于激光偏振特性,这与分子的对称性密切相关,分子的高对称性导致激光准直效应弱,也证明分子的准直效应是导致线性分子解离性电离的偏振依赖的主要机制。其次,应用时间分辨的库仑爆炸成像技术研究了甲酸分子及其二聚体的离子解离动力学。使用水平偏振的线偏振激光作为泵浦光,椭偏率为0.7的椭偏光做为探测光,结合COLTRIMS探测装置,应用符合测量原理,获取了甲酸及其二聚体的通道分辨的时间依赖行为。一部分HCOOH²⁺→CHO⁺+OH⁺通道的能量释放随着延迟时间逐渐变小,说明离子的C-O键在库仑爆炸前逐渐拉伸,在2000 fs后动能趋近平衡,这可能反应了此解离势能面的局域最小值,在该位置的增强电离是此通道的主要解离性电离机制;HCOOH²⁺→COOH⁺+H⁺通道只有在时间零点增强,没有观测到随时间变化的能量降低现象,表明分子离子的C-H键可能发生了快速解离,直接双电离是此通道的主要机制。更有趣的是,对于HCOOH²⁺→CHO⁺+OH⁺通道,存在偏振依赖的动力学行为:在两束光延迟（负延迟代表椭偏光泵浦,线偏光探测）为-400⁰fs,总能量范围为2.5⁴.5eV区域中存在明显的极值分布,与其对应的0⁴00fs正延迟（线偏泵浦,椭偏探测）区域则没有明显的增强。椭偏光泵浦时导致的3.6 eV左右极值分布可能反应了激光场诱导不同势能面间的耦合,导致C-O拉伸过程存在局域最小值,并且椭偏光会增强耦合过程。这展现了应用强激光的偏振特性调控分子解离动力学的可能性。下一步将开展光强依赖以及线偏光泵浦-线偏光探测的实验进行比较,发展分子解离动力学的偏振调控方案。