超冷原子和分子以及它们在科学与技术中的各种应用一直是原子和分子物理学中最活跃的领域。例如,冷却的原子和分子可以应用于玻色-爱因斯坦凝聚、原子钟、精密测量、超冷化学、高分辨率光谱学以及量子计算和量子模拟。因为分子激光冷却分子比冷却原子难得多,所以实验和理论上关于原子激光冷却的可行性研究较多,关于分子的相关研究比较少。本文基于高水平、高精度的从头算理论,分别对双原子和三原子分子的激光冷却方面展开了理论上的研究。1.对于双原子SrBr和SrI分子,采用了含有戴维斯修正的多参考组态相互作用（MRCI+Q）方法和全电子基组来计算这两个分子基态和低激发态的势能曲线（PECs）和跃迁偶极矩（TMDs）,从而评估SrBr和SrI分子激光冷却的可行性。因为Br、Sr和I都是重原子,所以我们的计算都包括了相对论效应,其中对于A2Π态,我们还考虑了自旋轨道耦合分裂。利用获得的PECs,然后求解分子核运动的方程式来确定每个电子态的振动能级和转动能级,再用邓海姆展开式拟合这些能级而获得光谱常数。计算出了这两个分子的X2Σ+和2Π1/2/2Π3/2/B2Σ+态之间的弗兰克-康登（FC）因子、辐射寿命、辐射宽度以及多普勒和反冲极限温度等物理量,所获得的结果表明,这两个分子均是可实现激光冷却的候选者。建立了SrBr和SrI分子的激光冷却方案,可以使准闭合跃迁中包含的各跃迁的总有效FC因子达到0.999以上。2.基于从头计算发现了三原子分子SOH和SeOH适合激光冷却,并建立了相应的冷却方案。与双原子分子相比,三原子分子具有更多的自由度和更加复杂的振动和转动能级结构,找到具有令人满意的电子和光学性质、符合激光冷却要求的分子是非常困难的。但是本文通过分析已经发现的适合激光冷却分子的电子结构和光谱特征,提出了分子的适合激光冷却新条件,从而发展了一种用于识别适合直接激光冷却多原子分子的方法。新条件的核心是将有关基态和低激发态的平衡几何结构以及基频的新标准来代替过去基于FC因子的标准。这样可以实现只需从头计算分子的电子结构性质但不必构造势能面和求解核运动薛定谔方程就能快速识别出适合激光冷却的多原子分子。为了证实该方法的可靠性,我们计算和分析了28个含有OH的三原子分子前两个多重性的各三个最低电子态的电子结构特征。采用新标准对168个电子态的电子结构特征进行筛选,识别出了所有已报道的三原子分子Ca OH、Sr OH、Ba OH和Ra OH和两个适合直接激光冷却的新分子SOH和SeOH。基于构造的势能面以及获得的有关12A’（?）X2A"跃迁的振动能级,由计算得到的FC因子证实了新发现的分子的确是可以用于激光冷却。最后,成功建立了直接激光冷却SOH和SeOH分子的光学方案,从而证实了新标准的有效性和筛选方法的可靠性。