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热电效应是热和电之间传输的耦合效应,基于这种观点,热电能量转换可以通过热电装置来实现.利用热电材料的Seebeck效应由热能发电,相反,利用材料的Pelier效应实现热电制冷,因此热电材料在发电和制冷、恒温、测温等方面有广泛的应用。热电材料的优值Z随载流子浓度和温度而变化,单体热电材料由于其结构,热稳定性的原因而适用于特定的温度区间,而梯度结构的热电材料能够扩大工作温度区间,可以在较宽的温度范围保持较高的热电转换效率。本文任务是选择中高温性能较好的新型热电材料Filled-skutterudite化合物与室温附近性能最好的Bi2Te3基化合物制备梯度结构热电材料。主要工作如下:采用机械合金化-无压(热压)烧结法制备了Filled-skutterudite化合物LayFexCo4-xSb12(y=0～1.0,x=0～2.0)和Bi2Te3基化合物(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75。分别用粒度分析仪分析高能球磨粉末的粒度、X-ray衍射仪分析球磨粉末及烧结样品的相组成、扫描电镜(SEM)观察烧结样品的断口形貌、综合物理性能测试系统(PPMS)测试烧结样品的电性能。LayFexCo4-xSb12粉末球磨10h以后,平均粒度为2.05μm;冷压成型后在700℃,真空烧结48h及在650℃,热压烧结2h后,都得到Filled-skutterudite化合物。热压烧结样品孔隙度大大降低,电性能优于无压烧结样品,其中La0.6FeCo3Sb12化合物的电性能比较好。(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75粉末球磨10h就已经合金化.随烧结温度的增加,密度增加,Seebeck系数降低,电阻率降低。 选择热电性能比较好的Filled-skutterudite化合物La0.6FeCo3Sb12和(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75化合物,用热压法制备La0.6FeCo3Sb12/(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75梯度结构,用电子探针(EPMS)分析无扩散阻挡层和以Sn为扩散阻挡层时界面层的成分分布:无扩散阻挡层时,La0.6FeCo3Sb12/(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75界面连接强度较好;以Sn为扩散阻挡层时,Sn与(Bi2Te3)0.25(Sb2Te3)0.75基体结合较好,而与La0.6FeCo3Sb12化合物没有发生明显反应。