碱性化合物促进(类)钙钛矿氧化物催化氮氧化物分解

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一氧化氮(NO)是严重的大气污染物,对环境和人类都会造成极大的伤害。因此,消除NO的研究具有很重要的现实意义。(类)钙钛矿型复合氧化物,其结构稳定,且A、B位可以进行调变,具有较好地催化消除NOx的性能,已引起了国内外许多科研人员的极大关注。研究发现La2-xBaxNiO4复合氧化物中存在BaCO3时,催化NO分解时表现出优异的催化活性,这与碱性BaCO3对反应中间物种NOX尤其是NO2的存储有关。而BaO的碱性更强,对NOx的储存作用应强于BaCO3对其的储存作用,这样可能更有利于(类)钙钛矿型催化剂活性的提高。因此,本论文在前面工作基础上,研究了BaCO3和BaO对(类)钙钛矿型复合氧化物NO催化分解的影响。本文以(类)钙钛矿型复合氧化物为基础,研究BaCO3、BaO对其催化消除NO的影响。分别考察了不同量BaCO3和BaO对La1.6Ba0.4NiO4催化分解NO的影响;BaCO3和BaO对A位不同B位相同的La0.8M0.2BO3(M=Mg、Ca、Sr;B=Fe、Co、Mn)和La1.6M0.4BO4(M=Mg、Ca、Sr;B=Cu、Ni)催化分解NO的影响及其A位相同B位不同的La0.8M0.2BO3(M=Mg、Ca、Sr ; B=Fe、Co、Mn)和La1.6M0.4BO4(M=Mg、Ca、Sr;B=Cu、Ni)催化分解NO的影响。发现BaCO3和BaO可以提高(类)钙钛矿型复合氧化物的NO催化活性,其中以BaO的效果最好,在923 K时BaO导致La1.6Ba0.4NiO4催化分解NO的N2生成率能够在500 h内维持在65%左右,这是其他类钙钛矿催化剂需要在1123 K才能达到活性效果,实现了(类)钙钛矿型复合氧化物由高温转变为中温高效催化分解NO,使得该类催化剂的应用成为可能。通过X-射线衍射(XRD)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、一氧化氮程序升温脱附(NO-TPD)及氢气程序升温还原(H2-TPR)等各种表征手段研究了BaCO3和BaO促进(类)钙钛矿型复合氧化物催化NO分解的作用机制。
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