微弧氧化TiO2膜光催化性能影响因素的研究

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半导体光催化氧化技术是一种新型的废水处理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等优点。在众多半导体光催化剂中,二氧化钛(TiO2)因其氧化能力强,催化活性高,生物、化学、光化学稳定性好等优势而使其成为理想的光催化剂材料。但是,由于TiO2是一种两性氧化物,其光催化降解效果受被降解溶液的pH值、无机阴离子的种类与含量以及外加偏压的影响。因此,研究溶液pH值、无机阴离子的种类及含量以及外加偏压对TiO2光催化处理污水时的影响规律,探明溶液条件对TiO2降解机理的作用机制,对高活性TiO2光催化膜的制备及组织结构控制、充分发挥其催化降解效果具有重要的理论意义。本文选择具有代表性的甲基橙染料作为模型污染物,运用微弧氧化工艺在钨酸盐电解液中于纯钛基体表面原位生成一层TiO2膜,作为光催化剂。在分析TiO2膜层形貌和结构的基础上,考察了溶液pH值、添加无机阴离子和外加阳极偏压这三个因素对甲基橙光催化降解率的影响。实验结果表明:微弧氧化法制备的TiO2膜层粗糙多孔,与基体结合牢固,其组成以金红石相为主,锐钛矿为辅的混合晶相结构。钨酸根离子在微弧放电条件下分解为非晶形式的钨氧化物,它在TiO2膜层内近似均匀分布,能够促进光生电子-空穴对的有效分离。溶液的pH值对甲基橙催化降解率有很大影响,中性条件下的甲基橙降解率最小。酸性或碱性条件均能促进甲基橙的降解,但酸性条件下的甲基橙降解率比其在碱性条件下的更高,当pH=1时甲基橙的降解率达到98.89%。外加的无机阴离子对甲基橙降解率的影响分为两类,NO3-对光催化会产生强烈的促进作用,当其浓度为10mmol/L时,甲基橙的降解率高达98.78%;而Cl-、SO42-、HCO3-和H2PO4-则表现出不同程度的抑制作用。外加阳极偏压促进了光生电子和空穴的有效分离,使降解效率提高了23.06%。
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