二维纳米材料具有独特的电子结构和新颖的物理特性,吸引了人们的广泛关注。例如,2004年单层石墨烯的再发现,掀起了研究二维纳米材料的高潮。然而,二维纳米材料种类较单一,天然二维结构材料仅限于石墨、云母等品种,进一步开发人工二维纳米材料、揭示元素组成与性能关系、进行规律性研究是推动二维结构材料发展的必要手段。最近,人们借助胶体化学方法制备了一系列厚度小于2纳米的超薄纳米片,开启了人工合成二维纳米材料的新纪元。此类材料合理模仿了石墨烯单层结构,但不能进一步实现片层之间的有效结合,即仿石墨多层结构。另外,实现异质片层之间的结合、人工合成杂化二维纳米结构材料仍然是个挑战。自组装方法是操控纳米结构基元有序排列、进行功能整合及性能提升的重要手段,尤其可以获得灵活多变的杂化、异质组装结构。合理设计超小结构基元(2纳米以下)自组装过程,有望获得层数可控的二维纳米结构材料,并构筑杂化二维材料。以往自组装方法主要针对尺寸较大的结构基元(5纳米以上),由于超小结构基元之间的作用力与环境的热波动能量相近,很难组装成超薄片层结构。本文中,我们合理调控Au、Cu等金属纳米团簇之间的偶极、范德华相互作用,并结合溶液体系熵效应,成功实现了纳米簇的可控二维组装,获得纳米簇自组装单层及多层结构,验证了层与层之间的溶剂剥离属性(图一)。