【摘 要】
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镁因密度小、储氢容量高(7.6wt％)、价格低廉、资源丰富等特点被认为是一种非常有希望的储氢材料.其缺点是吸放氢温度高、吸放氢速度缓慢.加入碳纳米管能够加快吸放氢反应、提高吸放氢容量和循环稳定性,但是碳纳米管对镁储氢动力学的作用机理有待进一步研究.本文采用机械球磨的方法制备了不同结合状态的镁/碳纳米管复合材料,通过一些方法降低了碳纳米管的助磨效应和防颗粒烧结效应对吸放氢性能的影响,系统研究了碳纳米
【机 构】
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中国工程物理研究院核物理与化学研究所 清华大学物理系,清华-富士康纳米科技研究中心
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镁因密度小、储氢容量高(7.6wt％)、价格低廉、资源丰富等特点被认为是一种非常有希望的储氢材料.其缺点是吸放氢温度高、吸放氢速度缓慢.加入碳纳米管能够加快吸放氢反应、提高吸放氢容量和循环稳定性,但是碳纳米管对镁储氢动力学的作用机理有待进一步研究.本文采用机械球磨的方法制备了不同结合状态的镁/碳纳米管复合材料,通过一些方法降低了碳纳米管的助磨效应和防颗粒烧结效应对吸放氢性能的影响,系统研究了碳纳米管对镁吸放氢动力学的本征作用.我们发现碳纳米管对吸氢和放氢的作用机理不同.吸氢时,反应遵从三维收缩体积模型.碳纳米管的中空结构可以作为氢原子的扩散通道,从而加速吸氢的进行.在低温下中空结构的作用更加显著.共球磨4小时的镁/碳纳米管复合材料吸氢时,由中空结构决定的反应速率在总的反应速率中所占的比例在250oC,200oC和150oC下分别为2.8％,18.3％和70.9％.放氢反应由孕育期和加速期两阶段组成.孕育期为形核过程,加速期中的反应为在形核基础上的由界面反应控制的二维生长过程.碳纳米管提高放氢速率的原因不是促进氢原子扩散,而是降低晶粒尺寸、促进形核.高温下颗粒间的相互接触有利于形核.当复合材料中残留的碳纳米管足以将相邻颗粒分隔开时,形核需要更多的时间,不利于放氢.
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