【摘 要】
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纳米Au催化剂的抗中毒稳定性值得关注.最近,我们获得了有序介孔聚合物和碳孔道限阈纳米Au颗粒[1,2].这一催化剂具有有序的介孔碳结构、高比表面积(1800 m2/g),大孔容(1.1
【机 构】
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上海师范大学资源化学教育部重点实验室,化学系,上海市桂林路100号,200234
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纳米Au催化剂的抗中毒稳定性值得关注.最近,我们获得了有序介孔聚合物和碳孔道限阈纳米Au颗粒[1,2].这一催化剂具有有序的介孔碳结构、高比表面积(1800 m2/g),大孔容(1.19 cm3/g),双孔分布(＜2.0 和4.0nm),并且9 nm Au颗粒被“镶嵌”在介孔碳孔墙中.以此催化剂为对象,我们考察了硫氰酸钾、L- 半胱氨酸、硫脲、十八烷基硫醇等毒物分子对其催化苯甲醇和甘油选择氧化性能的影响.在甘油选择氧化中,阻抑催化活性的顺序如下：十八烷基硫醇 ＞ 硫氰酸钾 ≈ L-半胱氨酸 ＞ 硫脲.值得注意的是,在S/Au = 33(mol/mol)时,负载纳米Au催化剂的活性仍可保持.例如在KSCN存在时,甘油或苯甲醇转化率为初始值的30％,此时,SCN-/Au(表面原子)约为200(mol/mol).这一抑制中毒现象可能与纳米Au颗粒的合成过程以及介孔碳载体有关.在Au纳米颗粒的合成过程中,使用巯基硅烷偶联剂,利用其与Au的配位作用(Au-S),稳定Au离子,阻抑Au在高温炭化过程中的聚集.最终形成的Au表面原子上含硫毒物分子的吸附可能被抑制.
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