【摘 要】
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在高真空条件下通过有机金属铜前驱体二甲胺基-2-丙氧基铜与MCM-41表面羟基的相互作用得到一种能稳定存在的表面有机金属铜络合物。IR、XRD、XPS与DRS结果表明,该络合物通过铜前驱体整体键合在分子筛表面上得到,中心金属铜仍以二价的形式并以四配位的状态存在,此表面络合物的形成并没有改变分子筛载体的介孔结构。
【机 构】
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福州大学光催化研究所,福建福州 350002 福州大学光催化研究所,福建福州350002
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在高真空条件下通过有机金属铜前驱体二甲胺基-2-丙氧基铜与MCM-41表面羟基的相互作用得到一种能稳定存在的表面有机金属铜络合物。IR、XRD、XPS与DRS结果表明,该络合物通过铜前驱体整体键合在分子筛表面上得到,中心金属铜仍以二价的形式并以四配位的状态存在,此表面络合物的形成并没有改变分子筛载体的介孔结构。
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采用自行研制的催化剂对二氯甲烷进行气相氟化反应合成二氯甲烷。催化剂具有较长寿命,可多次再生。反应在较低的反应温度、较短的接触时间、中等压力和较高n(HF):n(CHCl)优化工艺参数下进行。200t·a装置运行结果显示,二氯甲烷的单程转化率>80％,二氟甲烷的单程选择性>85％,产品纯度达到99.9％。
对双环戊二烯(DCPD)在固定床连续反应装置上一步反应得到挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)的体系进行了探索研究。对通过浸渍法制备的一系列负载型催化剂在固定床评价装置上进行了考察,筛选出对目标产物exo-THDCPD具有较高选择性的Ni/ReY催化剂,并对该反应体系的工艺条件进行了优化,获得了较好的一步法合成挂式四氢双环戊二烯工艺参数。
以Ru为活性组分,采用初湿浸渍法以SiO和AlO为载体制备负载型钌催化剂,并考察了催化剂上CO选择性氧化催化性能,通过TG、XRD等检测手段研究了CO在催化剂上的氧化行为以及载体对催化剂性能的影响。研究表明,以Ru/AlO为载体催化剂上CO选择性氧化性能优于以SiO为载体催化剂上C选择性氧化性能。
实验采用溶胶-凝胶法制备了纳米级TiO-AlO复合载体,并采用共浸渍法制备磷化钼催化剂。考察了还原磷化终温及助剂对其HDS活性的影响。结果表明,600℃左右为最适合的还原温度,在此温度下的脱硫率达到97.9％。当助剂含量分别为5％镍或7％钴时,催化剂的DBT加氢脱硫率最高。
主要研究了低碳烷烃芳构化催化剂的性能。利用催化剂评价装置,系统试验并比较了不同催化剂载体对低碳烷烃芳构化的影响。并加入稀土元素对低碳烷烃芳构化进行了分析,研究结果表明,用纳米HZSM-5分子筛为载体的催化剂可以提高烷烃的脱氢活性,促进了芳构化反应能力的提高；稀土金属元素的引进提高了催化剂的芳构化活性、选择性及稳定性。
光催化下通过双环戊二烯分子内[2+2]环加成反应合成了高密度笼状烃五环[5.3.0.0.0.0]十烷,考察了光敏剂浓度和光照时间对反应的影响。结果表明，该反应为一级反应，增大光敏剂浓度或延长光照时间有利于反应进行，光照时间与反应收率成线性关系。
采用高温炉焙烧、固定床高温水热处理以及热重分析(TG-DTA)方法,结合X射线多晶粉末衍射手段,对比研究了一种纳米ZSM-5沸石。
采用共沉淀法制备了二乙醇胺催化脱氢生产亚氨基二乙酸二钠盐的Cu-ZrO催化剂。考察了铜锆原子比,沉淀终点pH,沉淀温度,反应混合溶液浓度,NaOH溶液浓度和焙烧温度等因素对对催化脱氢反应性能的影响。结果表明,Cu与Zr原子比为1,沉淀pH=6.0,沉淀温度60℃,溶液浓度0.3mol·L,NaOH浓度4.41mol·L,焙烧温度500℃时制备的催化剂反应效果最好,产品收率达到93％。
向二元MgAl体系中添加过渡金属元素是改变其结构及其衍生物性能的方法之一。用成核晶化隔离法合成了催化剂前驱体MgR-AlFe-CO-LDHs(R=M/M,α为Fe的质量分数),经500℃焙烧得到镁铝铁复合氧化物。用XRD、TG-DTA、低温N吸附、XPS和苯酚吸附等方法详细研究了焙烧产物的结构、比表面积和表面性能,以苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合为探针反应评价催化性能。结果表明,
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