【摘 要】
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做为天然气的纯化剂,30％乙醇胺水溶液已经商业化超过60年[1].虽然大量实验和理论研究它的反应机理[2-5],但到目前为止,该反应机理仍存在着争议.这阻碍了进一步设计更好的
【机 构】
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大连理工大学环境学院,大连市凌工路2号,116024
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做为天然气的纯化剂,30％乙醇胺水溶液已经商业化超过60年[1].虽然大量实验和理论研究它的反应机理[2-5],但到目前为止,该反应机理仍存在着争议.这阻碍了进一步设计更好的捕捉CO2的含胺基团材料.我们使用合适的溶剂模型(CPCM)和可靠的理论方法,计算形成氨基甲酸酯和氨基甲酸反应渠道的活化自由能.结果表明：通过两性离子中间体最后形成氨基甲酸酯的两步反应通道是最可行的,并且第一步是速率决速步骤.在CCSD(T)/6-311++G(d,p)理论水平下,分别使用两种不同的溶剂模型参数 Pauling 和 Bondi 半径,计算得到的活化自由能分别是12.0 和 11.3 kcal/mol.这和实验值(12.0kcal/mol)符合的很好.基于我们可靠的反应机理信息,我们还使用微观动力学模型评估反应级数和反应中间体浓度.该模型预计两性离子中间体的平衡浓度在10-11 数量级上.这解释了实验为什么探测不到两性离子中间体存在的事实.量子力学/分子力学(QM/MM)方法计算也支持上述结论.最后,基于反应机理信息,更深入研究了影响乙醇胺水溶液和CO2反应热的控制因素.
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