人参皂苷的结构修饰、抗癌活性及其作用机理的研究

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目的:人参皂苷被认为是人参最主要的活性成分之一。大量研究表明,人参皂苷具有抗炎症、抗氧化和抗肿瘤等多种生物学活性功能。然而,人参皂苷在体内生物利用率低,难以发挥显著疗效。鉴于人参皂苷低生物利用率,不易通过吸收屏障如小肠粘膜细胞膜双磷脂结构,将人参皂苷改性成人参皂苷脂肪酸酯,以促进其在机体内的累积,提高其生物细胞膜亲和力,将有助于提高其功能活性。方法:采用人参皂苷Rh2和辛酰氯进行酯化反应合成Rh2辛酸酯衍生物(Rh2-O);以Caco 2细胞为研究对象,考察Rh2和Rh2-O的跨膜转运和吸收机制;以人源肝癌细胞Hep G2为研究对象,考察Rh2及Rh2-O的体外抗肿瘤效果,并用流式细胞术、western blot、Q-PCR和荧光染色等技术从细胞分子水平阐述Rh2和Rh2-O诱导Hep G2细胞凋亡的相关机制;构建H22荷瘤小鼠为模型,设立阴性对照组(蒸馏水)、阳性对照组(25 mg/kg环磷酰胺)、Rh2组(5 mg/kg、10 mg/kg)和Rh2-O(5mg/kg、10 mg/kg)组,研究Rh2和Rh2辛酸酯的体内抗肿瘤效果及其机制。结果:人参皂苷Rh2和辛酰氯发生酯化反应得到产物Rh2辛酸单脂,分子量为748.87,酰化位置发生在Rh2的12号碳上的羟基上。Rh2在Caco2单层细胞中的吸收转运机制为跨细胞的被动扩散,并且伴随着主动外排泵参与BL-AP方向的转运。而Rh2-O的渗透机制为被动扩散,无主动排除参与。Rh2-O对Hep G2细胞生长抑制作用和诱导Hep G2细胞凋亡的能力均优于Rh2(P<0.05)。Rh2-O处理Hep G2细胞24 h的IC50为20.15μM,约为Rh2的IC50的一半。IC50剂量下的Rh2-O对人正常肝细胞HL-02无显著毒性。Rh2和Rh2-O可同时通过外在死亡受体信号通路和内在线粒体信号通路激活caspase家族凋亡蛋白,诱导细胞凋亡。溶酶体膜通透化是线粒体功能紊乱的上游通路。口服5 mg.kg和10 mg/kg的Rh2和Rh2-O对H22荷瘤小鼠具有显著的抑瘤作用,并且对小鼠本身无显著毒性。Rh2-O的抑瘤率为50.6%,抑瘤作用显著优于Rh2(28.2%)(P<0.05)。Rh2和Rh2-O均可通过调节Bcl-2家族蛋白的表达水平,并激活caspase家族蛋白来诱导肿瘤细胞凋亡。结论:Rh2和Rh2-O的体内体外抗肿瘤的作用机制相似,我们推断Rh2-O的抗肿瘤活性优于Rh2可能是由于Rh2-O具有更高的吸收效果。本研究为Rh2-O可作为潜在的防治癌症化合物提供了理论依据。
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