【摘 要】
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我们研究了纳米二氧化铈的制备及其催化作用.研究发现CeO2是耐水Lewis酸催化剂,在缩合和水解反应中显示优异催化性能.经吡啶吸附-原位红外光谱、拉曼光谱和31p固态核磁等表征
【机 构】
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催化基础国家重点实验室,大连洁净能源国家实验室,中国科学院大连化学物理研究所,大连市中山路457号,116023
【出 处】
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第十三届固态化学与无机合成学术会议
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我们研究了纳米二氧化铈的制备及其催化作用.研究发现CeO2是耐水Lewis酸催化剂,在缩合和水解反应中显示优异催化性能.经吡啶吸附-原位红外光谱、拉曼光谱和31p固态核磁等表征确证,并通过H+/Na交换、原位选择屏蔽活性中心和18O同位素交换等实验方法验证了其耐水性质,并结合探针分子程序升温脱附-质谱表征,弄清了二氧化铈耐水的Lewis酸的本质.二氧化铈能高选择性地催化水解C-O键和C≡N键到C-OH键和C(=O)-NH2键,实现了从丙烯和甲醛制备1,3-二醇类化合物[1].CeO2(110)晶面是负载金纳米粒子的活性晶面,在苯甲醇氧化脱氢反应中,其活性是分别是(111)和(100)晶面的2倍和20倍[2].同时还发现CeO2(110)晶面具有酸碱双中心催化效果,在温和条件下,胺的转甲酰化反应制备甲酰胺(-N-CHO),适用于伯胺、仲胺、芳香胺、环胺和多胺等20余种胺类化合物[3],收率多在90％以上.我们的研究结果加深了对氧化物氧缺陷位的认识[4],拓宽了二氧化铈的催化应用范围,同时对提高我国的稀土资源的高值化利用具有重要意义.
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