本文从金属包覆膜物相结构表征，基于EET理论、TFDC理论对金刚石合成过程中相关物相(金刚石、石墨、Fe，C((Fe，Ni)，C)和γ-(Fe，Ni)等)价电子结构进行计算分析，综述了Fe-Ni-C系高温高压下合成金刚石单晶的机理。实验发现，金属包覆膜中没有金刚石或类金刚石结构，大量存在Fe3C、(Fe，Ni)3C类型的金属碳化物和γ-(Fe，Ni)型金属中间相，且γ-(Fe，Ni)与金属碳化物的对应晶面之间存在相互平行的位向关系。计算表明，金刚石与石墨主要晶面间的平均共价电子密度在一级近似条件下均不连续，而Fe3C与金刚石或Fe3C与γ-(Fe，Ni)之间存在界面电子密度连续性，即Fe3C／金刚石界面能够满足金刚石生长的边界条件。研究结果说明，金刚石单晶生长的直接碳源不是石墨，而是在金属中间相的催化作用下由金属碳化物过渡相中脱溶出的、具有类SP3杂化态的C-C原子团。本文从实验和理论上支持金刚石合成的“溶剂—催化”理论。